A Heidelberg formà part activa del grup que propulsà un Romanticisme alemany religiós i historicista, i edità, ensems amb Clemens Brentano —amb la germana del qual, la també escriptora Elisabeth (Bettina), contragué matrimoni el 1811—, un important recull de cançons populars que tingué una gran influència posterior: Des Knaben Wunderhorn (‘El corn meravellós del vailet’, 1806-08). Poeta i dramaturg, obtingué repercussió sobretot amb la novel·la Die Kronenwächtern (‘Els guardians de la corona’, 1817-54), una de les primeres obres històriques que seguiren la temàtica de Walter Scott.