Empleat ferroviari, republicà i afiliat a la francmaçoneria des del 1883, s’exilià a París el 1885, i hi feia classes particulars de castellà; hi romangué fins el 1901, i establí contacte amb els progressistes de Ruiz Zorrilla i amb la francmaçoneria francesa (dins la qual aconseguí el grau 31). Acabat tumultuosament el seu primer matrimoni amb Teresa Sanmartí, catòlica, el 1899 s’uní amb una professora racionalista francesa, Léopoldine Bonnard.
De nou a Barcelona, influït sobretot per les teories educatives de Paul Robin, el 1901 creà l'Escola Moderna (gràcies a l’herència rebuda de Jeanne Ernestine Meunié) i preconitzà un ensenyament laic i racionalista, especialment adreçat als obrers i independent de l’estat. Les seves bones relacions amb Lerroux li permeteren d’exercir una certa direcció sobre les escoles populars creades pels centres republicans lerrouxistes. D’altra banda, mantingué estrets contactes amb alguns nuclis anarquistes (especialment amb Anselmo Lorenzo i V. Moreno), subvencionà el periòdic La Huelga General (1901-03) i contribuí, mitjançant la seva editorial (creada juntament amb l’Escola Moderna), a difondre uns primers texts del sindicalisme revolucionari francès. La seva escola, dirigida per Soledat Vilafranca, amb la qual s’uní el 1904, experimentà un ampli desenvolupament, que fou truncat quan, el 1905, Mateu Morral, un empleat de la seva editorial, atemptà contra AlfonsXIII. Acusat Ferrer i Guàrdia d’ésser-ne l’inductor, fou processat, però a la fi fou absolt, per manca de proves (1906-07). Aquest cas fou utilitzat pels elements conservadors del país per a condemnar violentament l’ensenyament laic i, alhora, a l’estranger, per a desencadenar una campanya de defensa, que li donà notorietat.
A partir del 1907, residint a Brussel·les i a París, creà la revista L’École Renovée (1908-09) i organitzà la Lliga Internacional per a l’Educació Racionalista dels Infants. Així mateix subvencionà el Centre d’Estudis Socials de Barcelona, anarquista, i Solidaridad Obrera; pensava que calia la col·laboració dels obrers per a promoure una revolució política contra la monarquia.
Posteriorment, de nou a Barcelona, volgué influir durant els esdeveniments de la Setmana Tràgica perquè els republicans radicals assumissin la direcció de la revolta. No ho aconseguí, i, detingut, fou condemnat sense proves com a principal inductor a Barcelona (9 d’octubre de 1909); fou afusellat a Montjuïc el 13 d’octubre de 1909. El seu procés i la seva mort desencadenaren una extensa campanya europea, amb participació de forces obreres i republicanes laiques, que determinà la caiguda de Maura com a cap del govern espanyol (octubre del 1909). Considerat un màrtir europeu de l’educació laica, hom li construí un monument a Brussel·les. El 1911 hom en publicà el recull d’escrits La Escuela Moderna: Póstuma explicación y alcance de la enseñanza racional.