El 1920 inicià l’activitat docent. Desenvolupà noves tècniques que aplicà a la Coopérative de l’Enseignement Laïque, fundada per ell el 1928. Internat en un camp de concentració (1940), hi preparà el Moviment de l’Escola Moderna, que el 1957 s’organitzà internacionalment. Freinet, de tendències laïcistes i socialitzants, basà el seu ideari pedagògic en el treball cooperatiu autogestionat i experimental. Entre altres innovacions, introduí la impremta a l’escola i la correspondència interescolar. Als Països Catalans, la seva obra tingué un gran ressò a partir de les conferències que féu a Barcelona el 1933; el seu mètode, aplicat fins el 1939 i interromput per la dictadura, fou reprès els anys seixanta per algunes escoles. D’entre les seves obres, la major part traduïdes al català, cal esmentar: L’éducation du travail (1947), Essai de psychologie sensible apliquée à l’éducation nouvelle populaire (1948), Les techniques audio-visuelles (1964) i Bandes enseignantes et programmation (1965).