Es traslladà als 17 anys a París, on inicià una carrera com a model, i treballà, entre d’altres, per a Coco Chanel. Introduïda en el món del cinema, el primer llargmetratge que protagonitzà fou Ce soir ou jamais (1961), de Michel Deville, però aviat es convertí en protagonista habitual de les pel·lícules de Jean-Luc Godard (Une femme est une femme, 1961, per la qual rebé el premi d’interpretació al Festival de Berlín; Le petit soldat, 1961-63; Vivre sa vie, 1962; Le petit soldat, 1963; Bande à part, 1964; Pierrot le fou; Alphaville, 1965; Made in USA, 1966), amb qui estigué casada en 1961-67.
Una de les actrius més identificades amb la Nouvelle Vague, rodà també sota la direcció d’Agnès Varda (Cléo de 5 à 7, 1962), Jacques Baratier (Dragées au poivre, 1963); Roger Vadim (La ronde, 1964) Jean Aurel (De l'amour, 1964; Lamiel, 1967), Jacques Rivette (La religieuse, 1965), Luchino Visconti (Lo straniero, 1967) George Cukor (Justine, 1978), Völker Schlöndorff (Michael Kohlhaas - Der Rebell, 1969), Tony Richardson (Laughter in the Dark, 1969), Hans W. Geissendörfer (Carlos, 1971), Franco Brusati (Pane e cioccolata, 1974), Emidio Greco (L'invenzione di Morel, 1974), Rainer Werner Fassbinder (Chinesisches Roulette, ‘La ruleta xinesa’, 1976), Márta Mészáros (Olyan, mint otthon, ‘Com a casa’, 1978), i Alain Maline (Cayenne Palace, 1987).
Tingué una faceta de cantant, vinculada sobretot a Serge Gainsbourg, les cançons del qual protagonitzà al musical Anna (1967, Pierre Koralnik) i dirigí també el drama Vivre ensemble (1973) i la comèdia Victoria (2008).