De nom de soltera Camberg, el 1937 anà a viure al sud de Rhodèsia (actual Zimbàbue) amb el seu marit. Ja divorciada, retornà a la Gran Bretanya el 1944, on treballà per al MI6, el servei d’intel·ligència britànic. Després de la Segona Guerra Mundial, exercí la crítica literària i el periodisme i publicà estudis sobre Wordsworth, Shelley, les germanes Brönte i altres escriptors. El 1952 publicà el primer recull de poemes, The Fanfarlo and Other Verse. Convertida al catolicisme el 1954, el 1957 publicà la primera novel·la, The Comforters, ben rebuda pel públic i la crítica. El 1960 anà a viure als Estats Units i el 1967 s’establí definitivament a Itàlia. Publicà una vintena de novel·les, de les quals The Prime of Miss Jean Brodie (1961), la història d’un internat femení sota la tutela d’una directora especialment severa, fou la que tingué més èxit (versió teatral del 1966 i cinematogràfica del 1969). Les novel·les posteriors, tot i mantenir el to satíric, esdevingueren més elaborades i més profundes. Hom pot esmentar-ne The Driver’s Seat (1970, versió cinematogràfica del 1974), Not to Disturb (1971), The Abbess of Crewe (1974), Territorial Rights (1979), Loitering with Intent (1981), Reality and Dreams (1996) i The Finishing School (2004), entre d’altres. Publicà també reculls de contes, poesia i l’autobiografia Curriculum Vitae (1992). El 1993 rebé el títol de dama comanadora de l’orde de l’Imperi Britànic.