Deixeble del seu pare, Josep Sunyer i Parera, i de l’escola de Francesc d’A. Galí. Inspirant-se en el llibre de passanties del gremi de joiers i argenters, creà un estil on els elements del barroc popular català són imbricats amb elements del cubisme sintètic i aconsegueixen una perfecta conjunció; fou l’anomenat estil Sunyer, que el convertí en un dels principals artistes noucentistes. Renovador de l’art litúrgic, en fou el més important creador del moment, amb obres com la medalla commemorativa del Congrés Litúrgic de Montserrat (1916), el portapau de l’abadia de Montserrat, el coronament del penó de la Lliga Espiritual de la Mare de Déu de Montserrat, la creu de la Sagrada Família i els relleus laterals del tron de la Mare de Déu de Montserrat (1947) projectats per l’escultor Joaquim Ros. Participà en nombroses exposicions, on obtingué sempre importants premis; cal esmentar, a més de les barcelonines, l’Exposition des Arts Décoratifs, de París, del 1925, en el Saló d’Artistes Reunits de l’Exposició Internacional de Barcelona del 1929, en la VI Triennale de Milà el 1936, en la III Bienal Hispanoamericana de Arte a Barcelona el 1955, any en què el FAD li dedicà l’exposició homenatge Cinquanta anys d’argenteria.
Fou fundador i professor de l’Escola d’Arts i Oficis de la Mancomunitat, fundador dels Amics de l’Art Litúrgic i dels Amics de Gaudí. Durant la postguerra, acollí a casa seva i a la seva botiga els Amics de la Poesia i la Societat Catalana d’Estudis Històrics, filial de l’IEC, que hi celebraren nombroses sessions. A la seva mort era president del Cercle Artístic de Sant Lluc.
El seu net, Raimon Sunyer i Vives (Barcelona, 1957), destaca com a pintor. Influït pels corrents metafísics italians, conrea el realisme donant-li una visió molt personal i interioritzada. El 1994 obtingué el Premi Internacional de dibuix Ynglada Guillot. Ha exposat a Madrid, Milà i Nova York.