Creada amb l’objectiu d’aconseguir una majoria al Parlament per a assolir la plena sobirania de Catalunya com a Estat, es presentà públicament el 20 de juliol. Amb una preponderància de la societat civil, incloïa personalitats no adscrites a partits polítics. En fou nomenat president Jordi Turull (substituït el juliol del 2017 per Lluís Corominas). L’antic eurodiputat i exmembre d’ICV Raül Romeva fou designat cap de llista per Barcelona, i Carme Forcadell i Muriel Casals, expresidentes de l’Assemblea Nacional Catalana i Òmnium Cultural, ocuparen el segon i el tercer lloc, respectivament. Altres personalitats eren Eduardo Reyes, president de Súmate (sisè lloc per Barcelona), l’exentrenador del FC Barcelona Josep Guardiola (últim de la llista per Barcelona), el cantant Lluís Llach (cap de llista per Girona), l’economista Germà Bel (cap de llista per Tarragona) i el pedagog Josep Maria Fornés i Febrer (cap de llista per Lleida).
Quant als partits polítics, en formaven part el Partit Demòcrata Europeu Català (PDeCAT) i Esquerra Republicana de Catalunya (ERC), amb els líders respectius, Artur Mas i Oriol Junqueras, en el quart i cinquè lloc per Barcelona, respectivament. La candidatura conjunta fou la resposta, en forma d’eleccions autonòmiques ordinàries però amb intenció plebiscitària, a les reiterades negatives del govern espanyol de convocar un referèndum sobre la independència de Catalunya. El programa de la candidatura preveia, en cas d’obtenir un resultat interpretable com a mandat ciutadà, impulsar una legislatura de només 18 mesos durant els quals, simultàniament al desenvolupament de les anomenades “estructures d’Estat”, es preveia la separació gradual institucional de l’Estat espanyol, que havia de culminar en l’aprovació definitiva d’una constitució catalana en referèndum. Tot i ser favorable a la independència, la Candidatura d’Unitat Popular (CUP) no formà part de la coalició.
Els resultats donaren 62 escons a Junts pel Sí (sobre 135), la qual cosa condicionava aquest pla i la investidura del president de la Generalitat als deu diputats de la CUP. Totes dues formacions iniciaren negociacions per a formar nou govern. Malgrat la inclusió de mesures de “xoc social” en el programa de govern, l’escull principal al suport de la formació anticapitalista es revelà en la presidència d’Artur Mas, no acceptada per la CUP. Després de dues negatives de la CUP a investir Artur Mas, un dia abans del tancament del termini i de la convocatòria de noves eleccions, totes dues formacions pactaren investir el diputat del PDeCAT per Girona Carles Puigdemont nou president de la Generalitat.
La dependència de la CUP comportà altres moments compromesos, com ara una moció de confiança que el president superà al setembre. A instàncies de l’Assemblea Nacional Catalana i també de la CUP, el govern de JxSí acceptà el mateix mes la celebració d’un referèndum d’independència. En el període restant de la legislatura, les lleis aprovades pel Parlament foren objecte de recursos contra lleis aprovades pel govern, sistemàticament suspeses o anul·lades pel Tribunal Constitucional. Al juliol Puigdemont remodelà el govern. Després del Referèndum de l’1 d'octubre, la declaració de la República Catalana el mes de novembre comportà la intervenció de la Generalitat en aplicació de l’article 155 de la Constitució espanyola, i que els membres del govern de JxSí fossin acusats dels delictes de malversació, sedició i rebel·lió. Quatre consellers i el president Puigdemont s’exiliaren a Brussel·les i els vuit restants (incloent-hi el vicepresident Oriol Junqueras) ingressaren a la presó en règim preventiu. Liquidada pel govern espanyol la legislatura, la coalició no es reedità per a les eleccions al Parlament de Catalunya del 21 de desembre de 2017 convocades pel president del govern espanyol.