No es té gaire informació sobre la seva etapa de formació i els seus primers passos com a compositor. Les primeres notícies de les quals es té coneixement el situen al nord de França, fet que permet suposar una sòlida formació en la tècnica polifònica francoflamenca. És possible que fes alguna estada a Itàlia. S’establí a París poc abans del 1564 i allí gaudí de la protecció d’alguns nobles hugonots. De fet, la seva fe protestant marcà profundament tota la seva producció musical. La major part de la seva obra és constituïda per arranjaments de salms amb major o menor complexitat, des de les simples harmonitzacions de melodies fins als més elaborats salms-motets. En tota la seva obra es manifesta una evident preocupació per la relació entre la música i el text, seguint la línia dels preceptes defensats pels membres de l’Académie de poésie et de musique de Jean-Antoine de Baïf, de la qual formà part des del 1570. D’acord amb aquest esperit escriví un bon nombre de chansons mesurées. També compongué música religiosa en llatí, chansons profanes en un estil més lliure i alguns madrigals italians. La major part de la seva música es publicà pòstumament, fet que provocà que la seva influència fos molt tardana. Amb tot, Le Jeune és un dels compositors més interessants del segle XVI francès i el responsable de moltes innovacions en la música francesa del final del Renaixement.
Dix pseaumes de David en forme de motets avec un dialogue, salms a 4 v. i diàleg a 7 v. (publ. 1564); Dodécacorde, 12 salms a 2-7 v. (publ. 1598); Les 150 pseaumes, 4, 5 v. (publ. 1601); Premier livre, contenant 50 pseaumes de David mis en musique, 3 v. (publ. 1602); Pseaumes en vers mesurez, 2-8 v. (publ. 1606); Second livre contenant 50 pseaumes de David, 3 v. (publ. 1608); Troisième livre des pseaumes de David, 3 v. (publ. 1610); 2 salms a 5, 6 v. publicats a Second livre des meslanges (1612)
Octonaires de la vanité et inconstance du monde, 36 obres a 3, 4 v. (publ. 1606); Missa ad placitum, 4-7 v. (publ 1607); Second livre des meslanges (1 magníficat, 3 motets i 1 chanson religiosa), 3-7, 10 v. (publ. 1612)
Livre de meslanges (26 chansons, 36 madrigals, 5 motets, 1 obra en llatí en forma d’eco), 4-8, 10 v. (publ. 1585); Airs mis en musique, 33 airs a 4, 5 v. (publ. 1594); Le printemps (33 airs mesurés, 6 chansons), 2-8 v. (publ. 1603); Airs, 66 airs a 3-6 v. (publ. 1608); Second livre des airs, 59 airs a 3-6 v. (publ. 1608); Second livre des meslanges (30 chansons, 3 airs, 2 airs mesurés, 7 madrigals), 4-8 v. (publ. 1612)
3 fantasies publicades a Second livre des meslanges (1612); 1 canzonetta per a llaüt (publ. 1592); 7 obres més per a llaüt (publ. 1601)