El 1632 fou nomenat bisbe de Barcelona. Com a tal, convocà i presidí els sínodes del 1634, 1635, 1636 i 1638. Davant les violències i els sacrilegis comesos per les tropes castellanes al Principat, féu instruir procés als responsables i n'excomunicà els caps militars. En esclatar la revolta del Corpus de Sang (1640), juntament amb els bisbes de Vic i d’Urgell, pogué evitar que fos cremat el palau del lloctinent, comte de Santa Coloma, però fou del parer que aquest no havia de fugir davant la insurrecció. Assassinat aquest i mort el duc de Cardona, successor seu, el govern de Madrid el nomenà lloctinent amb l’esperança que, per la seva condició d’eclesiàstic, podria influir damunt els esdeveniments. En consumar-se la separació de Catalunya de la corona de Felip IV, romangué a Barcelona, fins que fou expulsat de la seu (1642), que restà, de fet, vacant fins el 1656.