De les diverses coves habitades durant el període prehistòric, les dues que han donat vestigis més importants són la cova Gran i la cova Freda, en el terme de Collbató. Explorades i publicades per Josep Colomines (Prehistòria de Montserrat, 1925), esdevingueren famoses pel fet d'haver-hi estat localitzada, per primera vegada a Catalunya, la ceràmica neolítica decorada amb impressions fetes sovint amb petxines, que originà el nom de ceràmica montserratina, amb què fou batejat aquest estil, que ara és més sovint anomenat cardial o imprès. A part la ceràmica, s'hi trobaren també instruments de sílex (sobretot ganivets) i punxons fets amb ossos de cabra. Tot plegat defineix una fase antiga del neolític, datable a partir d'abans del 4000 aC, i que s'estengué fins ben entrat el tercer mil·lenni. Aquest fou el període que les coves foren habitades més intensament. Hi ha troballes posteriors, del neolític avançat, de l'edat del bronze i del període hallstàttic, bé que molt més escasses. A la cova Freda aparegué també algun indici de ceràmica ibèrica. Tot aquest material ha estat publicat i es conserva al museu del monestir. El 1982 fou trobat un fòssil marí que hom creu que té uns quaranta-cinc milions d'anys.