Fill d’Ordoni I. A la mort del seu pare (866) fou elegit per a succeir-lo, però Fruela Bermúdez, comte de Galícia, li usurpà el tron. Alfons hagué de marxar a Castella, però poc temps després recuperà la corona. El 873 sostingué els Banū Qasī enfront de l’emir de Còrdova, Muḥammad I. Més tard ajudà el muladita de Mèrida, Ibn Marwān, i ambdós venceren l’exèrcit cordo vès prop del Duero (876). L’any següent Ibn Marwān hagué d’abandonar Badajoz i es posà sota la protecció d’Alfons. Mentrestant Muḥammad I intentà d’acabar amb l’expansió territorial del regne astur i envià contra Lleó i Astorga uns exèrcits que foren derrotats a Polvoraria i a Valdemora (878). Muḥammad I demanà una treva, la primera que un emir cordovès acceptava d’un rei cristià. La treva, però, no fou respectada. Alfons aprofità les revoltes internes d’Al-Andalus per a derrotar els musulmans (881). Les lluites, les negociacions i les aliances entre Alfons i els àrabs, amb els consegüents avanços i retrocessos de la reconquesta, ompliren la resta del seu regnat. Tingueren importància especial les relacions amb Muḥammad ibn Llop de Saragossa i Ibn Marwān. Repoblà diverses viles fins a la frontera del Duero. L’època d’Alfons III marcà una etapa històrica important. Amb el matrimoni amb la princesa navarresa Ximena aconseguí l’amistat dels perillosos vascons. A més, aprofità l’actitud hostil a Còrdova dels Banū Qasī per a afermar la seva resistència enfront de l’islam. Però totes aquestes victòries restaren en certa manera atenuades quan Alfons trencà amb la tradició visigòtica de la transmissió indivisible del poder. Sembla que el 910 dos dels seus fills, Ordoni i Fruela, juntament amb d’altres nobles, el destronaren. Alfons fou confinat i morí a Zamora després d’haver anat en pelegrinatge a Compostel·la. El regne astur fou repartit entre els seus fills: Garcia es quedà amb Lleó, principal ciutat de les terres novellament colonitzades, Ordoni amb Galícia i Fruela amb Oviedo.