El 1850, els documents dels monestirs i convents desafectats i els de les propietats de l’estat foren recollits a la Real Academia de la Historia, de Madrid, i, poc temps després, fou organitzat un arxiu general a Alcalá de Henares. L’Archivo Histórico Nacional reuní tots aquests fons, llevat de la part administrativa, deixada a Alcalá, on fou destruïda durant la Guerra Civil de 1936-39. Actualment conté, entre d’altres, els fons següents: secretaria d’estat, casa reial, ambaixades, consells d’Aragó, d’Índies, d’Itàlia, Navarra i Portugal. Formen altres seccions importants les universitats d’Alcalá i de Sigüenza, col·legi de nobles de Madrid, inquisició, ultramar i ordes militars. Entre la documentació d’origen monàstic (més de 100.000 pergamins, uns 100.000 lligalls i uns 30.000 volums) cal assenyalar els fons de Poblet, Escaladei, Santes Creus, Benifassà, Valldigna, Valldecrist, Portaceli i Sant Miquel dels Reis. Els fons estan distribuïts en catorze seccions i tres seus. A Madrid s’ubiquen les seccions Clergat secular i regular, Ordes militars, Estat, Juros, Universitats, Sigil·lografia, Inquisició, Consells suprimits, Còdexs i cartularis, Ultramar, Diversos, Fons contemporanis i una important biblioteca. A Salamanca està dipositada la controvertida secció Guerra Civil i a Toledo ha estat desplaçada la secció Noblesa. De la secció Consells suprimits formen part els llibres i registres de l’administració d’Aragó, Catalunya, València, Mallorca i Sardenya, i el fons de la Cambra d’Aragó i el Patronat d’Aragó. A la secció Fons contemporanis hi ha la documentació de la Causa General, que està constituïda per la documentació originada pel procés que s’inicià per Decret de 26 d’abril de 1940, que cercava “d’esbrinar els delictes comesos en tot el territori durant la dominació roja”. Dins del fons de la Causa General hi ha la documentació de la Generalitat de Catalunya següent: documentació relativa a l’elaboració i discussió de l’Estatut del 1932, documentació del departament de justícia, del de seguretat interior i del de defensa; també inclou documentació de l’Audiència Territorial de Catalunya, dels Tribunals Populars i Audiències Provincials, dels Tribunals Especials de Guàrdia i dels Jurats d’Urgència. La secció Guerra Civil està formada per tres grans blocs documentals: els fons procedents de la Delegació Nacional dels Serveis Documentals de Presidència de Govern; l’arxiu del Tribunal Especial per a la Repressió de la Maçoneria i el Comunisme, i els fons ingressats a partir del 1979. Una part dels fons provinents de la Delegació Nacional dels Serveis Documentals de la Presidència de Govern és l’abundantíssima documentació requisada per l’exèrcit de Franco a tot tipus d’institucions i a persones a partir del 1937; està agrupada en lligalls per procedència ‒Alacant, Aragó, Barcelona, Bilbao, Cadis, Cartagena, Castelló, Extremadura, Gijón, Jaén, Lleida, Madrid, Santander, València i Vinaròs‒, funció i institució. Una part important és la documentació de la Generalitat de Catalunya, integrada per: Estatut de Catalunya, 1932-36; Presidència, 1931-39; Justícia, 1934-39; Finances i Economia, 1927-39; Agricultura, 1937-38; Treball i obres públiques, 1932-39; Cultura, esports i radiodifusió, 1933-39; Sanitat i assistència social, 1932-38; Seguretat interior, 1933-39; Defensa, 1936-37; Delegació de la Generalitat a Madrid, 1937-39; Parlament de Catalunya, 1933-38, i Diversos, 1936-37. A més de la documentació de la Generalitat de Catalunya hi ha documentació d’institucions maçòniques de Barcelona, Girona i Tarragona i les seves comarques; documentació municipal de Barcelona, Lleida, Reus, Sort, Tarragona i altres ajuntaments; documentació dels Comitès de l’Escola Nova Unificada de diferents poblacions, i fons de nombroses organitzacions polítiques i sindicals.