El seu nom, com el de les seves germanes Agnès de Saint-Paul i Angélique-Marie de Sainte-Madeleine, abadesses del monestir de Port-Royal, va lligat al jansenisme, del qual fou capdavanter i l’home del pensament, a la mort de Saint-Cyran. Les seves obres De la fréquente Communion (1643) i Lettres à une personne de condition (1655) li valgueren l’expulsió de la Universitat de París, on retornà el 1669, i foren l’ocasió de les Provinciales de Pascal.
En revifar-se la controvèrsia jansenista es retirà als Països Baixos, on es dedicà als estudis bíblics i a escriure contra els regalistes. Escriví uns Éléments de géometrie (1669). Fou autor, juntament amb Nicole, de la Logique de Port-Royal (1662), manual de lògica dedicat al jove duc de Chevreuse. Es proposà una exposició didàctica de la lògica aristotèlica, recollint, però, la nova metodologia plantejada per Bacon i sobretot per Descartes, raó per la qual ha estat considerat com un cartesià, malgrat les crítiques que feu a les Méditations métaphysiques d’aquest.
El Gran Arnauld era també un gran lingüista. Segons el pròleg de la Grammaire générale et raisonnée, les idees són d’Arnauld, i Claude Lancelot no feu sinó redactar-les. Però és segur que Lancelot era massa modest, i és impossible de destriar la part d’Arnauld en aquella obra. En canvi, no és arriscat d’atribuir-li les parts lingüístiques de la Logique, i en particular l’admirable teoria del mode de significació del pronom demostratiu (suscitada, curiosament, per una discussió sobre l’eucaristia).