Regí els tres primers comtats esmentats amb el seu germà Miró fins a la mort d’aquest (966), com a successor de llur pare Sunyer. Miró sembla haver-se dedicat preferentment als afers interiors de la ciutat de Barcelona i les comarques limítrofes, mentre que el seu germà s’ocupava de la resta, de les qüestions militars i de les relacions exteriors. Després de la mort de Miró I de Barcelona, sense successió, Borrell, vers el 967, es casà a Rodés amb Letgarda de Roergue, filla del comte Ramon I de Roergue, marquès de Gòtia, amb la qual cosa trencà la tradició de prendre muller entre les dames del país. Letgarda morí entre el 977 i el 980, i pel juliol del 988 o del 989 Borrell apareix casat en segones núpcies amb Eimeruda d’Alvèrnia, potser germana de la primera muller.
Al seu temps el comtat de Barcelona, així com tots els territoris catalans, es movia entre dos grans poders: el carolingi, ja en decadència, i el califal, en el moment de major esclat. La política del comte tendia a mantenir bones relacions amb tots dos poders per tal de neutralitzar l’un amb l’altre i esdevenir cada cop més independent. Conreà, encara, altres relacions que l’ajudessin en aquesta major independència i especialment les dels grans magnats del Llenguadoc, que visità més d’una vegada, i sobretot la de Roma gairebé des de l’inici del seu regnat: a partir de la segona meitat del segle, Catalunya cercà cada vegada més una vinculació amb la cort pontifical per tal de recolzar la independència en l’autoritat llunyana però cada cop més puixant del papa. En aquest sentit, cal interpretar l’anada de Borrell a Roma pel Nadal del 970, on, acompanyat del bisbe Ató de Vic, obtingué a favor d’aquest la restauració de l’arquebisbat de Tarragona traslladant-ne la seu a Osona, amb jurisdicció sobre Barcelona, Urgell, Elna i Girona. Aquesta restauració, intentada ja per l’abat Cesari de Santa Cecília de Montserrat el 956 per camins equivocats, restà frustrada per l’assassinat del bisbe Ató, el 971.
Amb Còrdova, la bona relació és evident ja des del 950, quan Borrell hi envià un legat acompanyant una ambaixada del marquès Guiu de Toscana. Seguiren, el 956, el 971 i el 974, altres ambaixades, que permeteren de mantenir la pau i la seguretat mitjançant una mena de pactes de no-agressió que potser comportaven el desmantellament d’algunes fortificacions frontereres, però que no eren incompatibles amb noves repoblacions a l’extrema marca pel cantó cristià, com la del Montmell el 974, ni amb la penetració fins a la vall del Gaià i fins a l’entrada de la Conca de Barberà, mentre que, per contra, els sarraïns duien a terme una certa restauració de Tarragona vers el 960. Aquesta bona relació, que facilità els intercanvis comercials i l’ascens econòmic i feu posar en circulació una moneda d’or, els mancusos, testimoniats almenys des del 980, sembla que s’interrompé, potser sota l’influx d’Almansor, en morir al-Ḥakam a l’octubre del 976.
El procés d’independització respecte al regne franc prosseguia mentrestant. Borrell s’anomenà i fou anomenat duc de la Gòtia (971) i, en ocasió de la consagració de Ripoll el 977, actuà en posició preeminent respecte als altres comtes assistents, i tots plegats feren actes de sobirania sense cap al·lusió als precedents francs. Sembla que per això Almansor, sabent que “els barcelonins s’havien separat completament del regne dels francs”, com diu Ibn Ḥayyān, decidí d’atacar Catalunya. Sortí de Còrdova el 5 de maig del 985 i entrà en terres catalanes per Tortosa i seguí pel Camp de Tarragona, el Penedès, el Llobregat i el Vallès. Borrell feu refugiar tota la gent i els béns mobles dins Barcelona, protegida per les seves muralles i defensada pel vescomte Udalard, i ell probablement sortí a l’encontre dels musulmans a Rovirans, prop de Terrassa, on fou derrotat i obligat a replegar-se vers Caldes de Montbui. Els sarraïns assaltaren llavors Sant Cugat, envaïren el pla de Barcelona, on destruïren Sant Pere de les Puelles, i el dia 1 de juliol es presentaren davant la capital. El dia 6, aquesta era assaltada, saquejada i lliurada al foc, i tots els seus habitants eren morts o fets captius. Entre aquests hi havia el vescomte Udalard, l’ardiaca Arnulf i el vescomte de Girona Guandalgaud. Aquesta terrible sotragada donà lloc a un intent de refer els lligams amb el regne franc vers la fi del 985 i durant el 986. Amb tot, Borrell fou qualificat de duc de la Hispània Citerior pel cronista franc Richer, quan aquell demanà ajut a Hug Capet a mitjan 987. Davant la ineficàcia i les exigències de l’auxili franc, la independència fou consumada, ajudada pel canvi de dinastia a França.
Pel març del 988 Borrell es titulà per la gràcia de Déu duc ibèric i marquès, i hom no coneix cap precepte reial franc per a Catalunya posterior al començament del 986. El govern de Borrell II es desenvolupà dins el gran moviment cultural cluniacenc i obrí la porta a una forta influència de les modes franceses, precisament quan el país s’independitzà políticament dels francs.
D’altra banda, però, als territoris catalans prosperava una cultura pròpia, mescla de tradicions romanes i visigòtiques, de corrents europeus i d’influències cordoveses, conreada a redós d’alguns monestirs i catedrals, com Ripoll i Vic; aquesta cultura fou la que volgué conèixer el monjo aquità Gerbert —el futur papa Silvestre II—, portat per Borrell des del seu monestir d’Orlhac per tal d’estudiar a Catalunya ciències desconegudes llavors a França. Gerbert hi romangué del 967 al 970, i acompanyà Borrell a Roma (970-971), on Gerbert fou retingut pel papa. Gerbert, des de la cort papal i després des de França, expandí per Europa el que havia après a Catalunya.
Des del 988 Ramon Borrell i Ermengol I d’Urgell apareixen associats al govern, al costat de llur pare, amb el títol de comte, el primer per a Barcelona i els seus annexos, i el segon per a Urgell. Ambdós detenien ja el títol de comtes en la carta de repoblació de Cardona de l’abril del 986, i el 992 els fills actuaren sense el pare, que els devia haver fet ja donació de tot. El 24 de setembre del mateix any Borrell feu testament probablement a la Seu d’Urgell i hi devia morir sis dies després, ja septuagenari. El seu govern tingué una transcendència definitiva en la formació de la personalitat nacional catalana.
Des del 1270 hom troba testimoniada una llegenda que fa morir Borrell amb cinc-cents dels seus cavallers a la batalla de Rovirans. En atacar Barcelona, Almansor, per tal d’aterrir els assetjats, feu llançar el cap del comte i els dels seus cavallers amb una bassetja per damunt la muralla dins la plaça de Sant Just. Hom relaciona amb aquesta llegenda la de la suposada abadessa de Sant Pere de les Puelles, Madrui; i més tard —potser vers l’inici del segle XV—, la dels homes de paratge.