El seu propòsit explícit era “relligar la ciència amb el catalanisme com altres ho han fet amb la història, l’art, la literatura i fins l’excursionisme”. L’aprovació oficial dels estatuts tingué lloc el 14 d’abril de 1900, però la declaració de l’estat de guerra del maig posposà l’inici de les activitats al març del 1901. Molt vinculat al Centre Excursionista de Catalunya, hi instituïa el català com a llengua de comunicació, i entre els fundadors hi havia Josep Maluquer i Nicolau i el seu germà Salvador, Joan Baptista d’Aguilar-Amat i Banús, Joan Alzina i Melis, Josep Maria Mas de Xaxars i Antoni Novellas, que en fou el primer president. Els primers anys es consolidà i tingué un gran creixement (de 17 a 88 socis el 1903). Aviat, però, patí una crisi que la portà a refundar-se amb uns nous estatuts (1904) extremament conservadors (per exemple, establien la submissió més o menys explícita a l’Església catòlica) que no foren modificats fins el 1911. Durant aquests anys, juntament amb entitats com ara l’Acadèmia de Ciències i Arts, l’Institut Agrícola Català de Sant Isidre, el CEC i d’altres prengué part en el nomenament dels membres de la Junta Municipal de Ciències Naturals de l’Ajuntament de Barcelona creada el 1906.
El 1916 passà a tenir la seu en un local de l’Institut d’Estudis Catalans, del qual el 1917, en virtut d’uns nous estatuts, esdevingué filial. Des del 1916, al costat del Butlletí publicat des dels inicis, aparegué també Treballs, bé que com aquest i altres publicacions com Memòries, les dificultats financeres i l’accidentada vida de la institució els conferí un caràcter irregular. Una quarta reforma dels estatus (1920) introduí la plena igualtat dels membres numeraris. Durant la Dictadura de Primo de Rivera l’entitat menà una existència letàrgica, controlada des de la presidència pel pare Pujiula, el qual convertí el castellà en la llengua predominant de les publicacions. Amb la Segona República recuperà les activitats, impulsades especialment per la personalitat del seu president, Pius Font i Quer (1930-34), que li donà prestigi i aconseguí una certa normalitat. El nombre de socis arribà a ser d’uns cent quaranta.
La Guerra Civil i el franquisme interromperen novament l’activitat de la ICHN, que durant la major part de la dictadura fou escadussera i semiclandestina. A partir del 1972, sota l’impuls de Lluís Solé i Sabarís i Oriol de Bolós, la relativa tolerància del règim permeté un cert ressorgiment de l’entitat. Incorporacions com la de Ramon Folch, que en fou el secretari, donaren a la ICHN un nou impuls, amb fruits destacats com ara El Llibre Blanc de la Gestió de la Natura als Països Catalans (1976) i la participació en el Congrés de Cultura Catalana. En una situació financera molt precària, aquest any el nombre de socis superava els 500. La recuperació de l’autogovern comportà la normalitat, amb la instal·lació de la seu a la Casa de Convalescència (seu de l’IEC) i un finançament regular i estable provinent dels pressupostos de la Diputació de Barcelona i de la Generalitat de Catalunya. El 1990 s’aprovaren uns nous estatuts de l’entitat.