Comte d’Évreux i de Leicester. Senyor de Montfort. Lluità al costat de Felip II de França contra Ricard I d’Anglaterra (1194). Es distingí en la quarta croada, de la qual es retirà amb la seva gent quan els croats es dirigiren contra Constantinoble. Havent tornat a França (1207), fou elegit cap de la croada albigesa (1209).
Gran soldat, però mancat d’escrúpols, fou un home cruel, fanàtic i astut. Servint-se del pillatge, l’incendi i la destrucció sistemàtica de tot, s’ensenyorí ràpidament del país d’Oc i li imposà les seves lleis estrangeres, alhora que en destruïa la vida econòmica. S'apoderà de Carcassona i de Besiers (d’aquest darrer comtat, després de la mort —o assassinat— de Ramon Roger III Trencavell el 1209) i de moltes viles i places fortes amb una crueltat inenarrable, aixecant enormes fogueres humanes a Bram, a Minerva, etc. Topà amb el comte Ramon VI de Tolosa i el rei Pere I de Catalunya-Aragó, i en una operació per a resoldre el conflicte, l’any 1211 aconseguí que aquest li confiés el seu fill, el futur Jaume I de Catalunya-Aragó per a casar-lo amb una filla seva. Tanmateix, el conflicte continuà fins a la batalla de Muret (1213), en què en què Simó resultà vencedor. El papa Innocenci III el comminà després a retornar Jaume als seus súbdits però li reconegué en el concili IV del Laterà la possessió de tots els dominis del Llenguadoc, alhora que els infeudava a Felip II de França. Mort el papa, els perdé (a Tolosa fou expulsat en dues ocasions per la mateixa població revoltada). Intentà d’aconseguir-los novament, i morí en el setge de Tolosa.