Fill de Galceran de Sentmenat i d’Oms, baró de Dosrius. Era canonge ardiaca major i vicari general de la diòcesi de Barcelona, i fou preconitzat bisbe de Vic (1639). Prengué possessió del bisbat el 1640. En iniciar-se la guerra dels Segadors prengué primer una actitud expectativa i tot seguit d’oberta oposició als francesos. Per això fou desterrat de la diòcesi el 1646, li foren confiscades les rendes de la mitra i hom intentà de posar-hi un nou bisbe en lloc seu. El 1654 el bisbat fou objecte de robatoris i vexacions per tropes franceses; per això el seu vicari general, d’acord amb ell, llançà una solemne excomunió contra ells. El 1654 fou preconitzat per al bisbat de Barcelona, del qual prengué possessió el 1655. Morí en aquesta ciutat, on desplegà una forta activitat pastoral per reparar els efectes de la llarga lluita soferta.