Segons investigacions d’Abadal, era fill del comte Bel·ló de Carcassona (Bel·ló I de Carcassona) i germà d'Oliba I de Carcassona, successor d’aquest a Carcassona, la qual cosa explicaria les futures bones relacions entre el Casal de Barcelona, eixit de Sunifred, i el Casal de Carcassona, i la tradicional afecció dels comtes catalans a l’abadia carcassonesa de la Grassa.
Com altres membres de la família carcassonesa, es distingí pel seu legitimisme i per la fidelitat a la dinastia carolíngia. En premi a aquesta fidelitat pròpia i sobretot del seu germà Oliba I, el rei Lluís I el Piadós li atorgà el 834 els comtats d’Urgell i Cerdanya. Essent comte d’aquests districtes, el 842 barrà el pas, potser pels escanyalls de les coves de Ribes, a un exèrcit sarraí que, enviat per l’emir ‘Abd al-Raḥmān II, i comandat pel general ‘Abd al-Wāhid ibn Yazid i per Musà ibn Musà, havia passat per les terres centrals de Catalunya i pretenia d’atacar Narbona travessant els Pirineus per la Cerdanya. Els atacants hagueren de retirar-se i llur fracàs assenyalà l’últim intent musulmà de saltar cap a França.
Dels seus anys de comte a la Cerdanya i al pagus annex del Conflent s’han conservat dos testimonis en documents posteriors. Per un, hom sap que en data desconeguda prengué a un tal Guitiscle la vila de Sedret de la Cerdanya, a l’entrada de la vall de Querol, i la lliurà en benefici comtal a un tal Isarn. L’altre assabenta que, després de rebre per precepte reial el vilar de Mata, de la vila de Prada, el lliurà al monestir de la Grassa.
El comte Sunifred continuà guardant al rei Carles II el Calb la fidelitat que anys abans havia servat a Lluís I el Piadós, i això precisament en els moments tèrbols de la traïció de l’omnipotent marquès Bernat de Septimània. Novament aquesta lleialtat legitimista li valgué una recompensa quan el rei pogué capturar i ajusticiar el traïdor Bernat, per la primavera de l’any 844. Sembla que en aquell moment Sunifred fou investit per Carles el Calb amb el conglomerat de comtats que Bernat havia format a banda i banda dels Pirineus: els de Barcelona i Girona a Catalunya i els de Narbona, Besiers i altres de satèl·lits a Septimània.
L’actuació de Sunifred com a comte de Barcelona no és pas ben documentada, però cal suposar-la per tal com Carles el Calb el titulà marquès en un precepte del maig del mateix 844. Així com el seu espectacular ascens a la direcció de la marca es produí arran de la deposició de Bernat de Septimània, també la seva desaparició de l’escena política coincidí amb la revolta de Guillem, fill de l’ajusticiat Bernat. Hom pensa que Sunifred, i potser Sunyer I d'Empúries-Rosselló, el seu suposat germà, caps del legitimisme a Catalunya, moriren de mort violenta durant la temptativa de Guillem, que s’apoderà de Barcelona el 848. Sunifred fou casat amb Ermessenda.