En morir Guifré I, l’any 897, llurs descendents establiren un sistema de cogovern, consistent a repartir-se les zones d’actuació tot reconeixent al germà gran una categoria superior. Aquest, Guifré II, administrà Barcelona, Girona i Osona; el segon, Miró II, la Cerdanya, el Berguedà i el Conflent; i el tercer, Sunifred II, el comtat d’Urgell. Besalú restà encara uns quants anys a mans de l’oncle, el comte Radulf I. A causa de la minoritat de Sunyer és probable que aleshores hom no li adjudiqués funcions administratives, sinó que restés sota la tutela de Guifré II de Barcelona. En passar els anys aquesta atribució de zones d’influència esdevingué una divisió tripartida de l’herència del Pelós. Alguns historiadors pensen, sense gaire fonament, que Sunyer era destinat a succeir Radulf a Besalú, però el que hi ha de cert és que Sunyer tenia propietats pels comtats de Besalú, com també en tenia pels d’Urgell, Osona i altres, potser perquè, com que era el petit, era lluny de qualsevol perspectiva de successió comtal. En fer-se gran, Sunyer fou associat al govern pel seu germà gran, que l’havia afillat, i el succeí quan aquest morí, l’any 911, sense fills mascles. Quan Sunyer I ja era comte de Barcelona s’esdevingué la mort de l’oncle Radulf I de Besalú (~913 o ~920) i es plantejà el problema de reincorporar Besalú a Girona com a pagus o mantenir-ne la individualitat política com a comtat. S'escollí aquesta darrera solució, potser com a fruit d’un pacte entre Sunyer, que renuncià a vincular Besalú al comtat de Girona, del qual tradicionalment havia estat un pagus, i Miró II, que es quedà amb el comtat besaluenc en canvi de renunciar a l’herència barcelonina que potser li pertocava com a germà gran supervivent. Possiblement fou un acord que Sunyer considerà desavantatjós, car, en morir el seu germà Miró II, hom sospita que volgué prendre la regència a la seva cunyada, la comtessa vídua Ava, i trobem que aleshores es mou per terres de Besalú. A l’interior dels seus comtats protegí les institucions eclesiàstiques en unió de la seva segona muller, Riquilda: hom pensa que, a més de beneficiar el monestir de Sant Pere de les Puelles, donà al monjo Cesari un ampli predi de la banda nord de la muntanya de Montserrat, on fou aixecat el monestir de Santa Cecília; i l’any 934, prescindint de tota intervenció reial, féu donació a l’església de Girona del terç de la moneda de tot el comtat gironí. També estimulà el poblament del comtat d’Osona comprant personalment terres a Moià (921) i assistint a la consagració de l’església parroquial del mateix lloc (939). Envers els veïns musulmans, passà de l’actitud merament defensiva ja tradicional a una actitud decididament ofensiva desacostumada: defensà les fronteres occidentals dels seus comtats de les falconades del senyor sarraí de Lleida Muḥammad al-Tawīl, que el 912, segons fonts aràbigues, derrotà Sunyer a la vall de Tàrrega i el 914 morí en una expedició contra el comtat de Barcelona. Per la frontera de llevant, segons ibn al-Athir, en 936-937 Sunyer dirigí una expedició, litoral avall, contra el territori musulmà, en el qual féu un gran saqueig i una gran mortaldat; entre els àrabs que hi moriren hi havia el cadi de València. Sembla que l’expedició tingué dues conseqüències: l’abandó momentani de Tarragona per part dels musulmans —potser restà com a terra de ningú— i la subjecció de Tortosa a un tribut: així ho testimonia el fet que l’any 945 el comte Sunyer cedís per a la construcció de la canonja de Barcelona el delme de les ràfiques de Tortosa. Bé que també fou generós envers el monestir de Ripoll, al qual l’any 943 donà l’alou de Palau, del terme de Granollers de la Plana, que havia heretat del seu pare, Sunyer fou també un home ambiciós i arrauxat que cobejà les extenses propietats del monestir de Sant Joan de les Abadesses, o bé volgué vulnerar-ne la immunitat, cosa que l’indisposà amb la seva germana, l’abadessa Emma, i amb el seu nebot, Sunifred II de Cerdanya-Besalú, que exercia personalment, o en unió del seu germà Guifré II de Besalú, la jurisdicció comtal sobre la comarca del Ripollès. Relacionat potser amb aquests intents d’intromissió en el patrimoni del monestir o en els drets jurisdiccionals de l’abadessa, hom ha de situar una incursió militar d’un fill de Sunyer, Ermengol I d’Osona, que travessà el Ripollès i s’endinsà a la Cerdanya, per a morir (935/943) a Baltarga, segurament en una topada amb el seu cosí Sunifred II de Cerdanya-Besalú. Aquest fet luctuós degué causar una profunda impressió a Sunyer, que l’any 947 deixà el poder i es retirà a fer vida monacal, segurament al monestir de la Grassa, on degué morir per l’octubre del 950. Encara durant aquest recés, l’any 948, juntament amb el bisbe Gotmar de Girona, el seu fill Borrell i els comtes Gausfred I d’Empúries i Guifré II de Besalú, contribuí a polir les diferències existents de feia temps entre el monestir de Banyoles i el de Sant Pere de Rodes. Respecte als monarques francs, Sunyer reconegué els reis carolingis Carles II i Lluís IV, però no pas l’usurpador Radulf. Estigué casat, en primeres noces, amb Eimilda, i en segones amb Riquilda, de la qual tingué els seus successors, Borrell II i Miró I de Barcelona. Hom sospita, a més, que tingué una amistançada que fou la segona abadessa de Sant Joan.