Hom pensa que, arran de la revolta i destitució d’Unifred I, Carles el Calb pogué encomanar-li el 862 la regència del comtat d’Empúries, a la qual ell associà el seu germà gran Delà. Fins i tot és possible que el sobirà volgués investir-lo amb el comtat de Barcelona, car el mateix any 862 lliurà un conjunt de béns fiscals del Montseny a un comte Sunyer no ben identificat. A vegades s’ha dit també que la investidura d’Empúries a favor de Sunyer pogué fer-se més tard, el 878, com a conseqüència de la liquidació dels honors de Bernat de Gòtia. El cert és que Delà i Sunyer són documentats a Empúries amb posterioritat a aquesta data: judicis del 879, el 880, el 881 i el 884. En morir el bisbe Teuter de Girona, l’any 886 hi hagué desavinences pel nomenament del successor: Sunyer i Delà escolliren un clergue anomenat Ermemir per bisbe de Girona o solament d’Empúries, mentre l’arquebisbe Teodard de Narbona consagrava el narbonès Servusdei. Els germans d’Empúries arribaren fins a foragitar de Girona Servusdei (888), la qual cosa potser originà friccions momentànies entre Sunyer i Guifré el Pelós. Per consolidar aquesta operació politicoreligiosa Sunyer II féu un viatge a la cort del rei Odó a Orleans (889) acompanyat de l’antibisbe Ermemir, viatge que fou el començament del reconeixement a Catalunya d’Odó com a rei. Els anys 890 i 891, però, l’arquebisbe capgirà la situació a favor seu fins a aconseguir el suport d’Odó, la restauració definitiva de Servusdei i la forçada renúncia de Delà i Sunyer a les seves pretensions. Les friccions amb l’arquebisbe arribaren, segons que sembla, fins a l’excomunió de Sunyer II, sanció espiritual que fou aixecada el 909 en el concili de Jonquières i que potser està en la base de l’assassinat de l’arquebisbe Arnust el 912 en els dominis del comte Sunyer. Anys enrere, el 891, Sunyer féu una expedició naval, entre comercial i piràtica, fins a Petxina, prop d’Almeria. A la mort de Miró I el Vell (894), que exercia la funció comtal al Rosselló, el Vallespir i el Conflent, hi degué haver un acord entre Guifré el Pelós i Sunyer en virtut del qual el Vallespir s’uniria a Besalú i el Rosselló a Empúries. Estigué casat amb Ermengarda i fou pare de Benció, Gausbert, Elmerad i Guadall.