A la mort del seu pare el govern passà a mans de la comtessa Goldregot i, vers el 963, a les dels seus fills grans Ramon III i Borrell I, amb els quals Sunyer cogovernà des del 966. Dels tres germans, Ramon ocupà una posició preferent, però tant ell com Borrell traspassaren poc després del 995. El comandament del clan familiar passà aleshores a Sunyer, que governà primer amb el seu nebot Ermengol I, fill de Borrell, i després amb els seus propis fills. Confirmà la donació del Burgal a la Grassa (1006), assistí a la restauració de la canònica urgellenca i en confirmà la dotació (1010) i reconegué els drets del monestir d’Oveix sobre la vil·la de Somponiu (1010). El 1006 o 1007 es casà en segones noces amb la comtessa Toda I de Ribagorça, la qual ell secundà en el govern del comtat ribagorçà: ambdós feren donacions a Ovarra el 1008. Segons el Cronicó II d’Alaó, Sunyer aprofità la seva regència ribagorçana per obligar el bisbe Eimeric de Ribagorça a acceptar la subjecció a la seu urgellenca. D’una primera muller desconeguda tingué Ramon IV de Pallars Jussà i Guillem II de Pallars Sobirà. Hom li coneix el fill il·legítim Ató, possible ascendent de la casa vescomtal de Pallars.