Inicià l’activitat armada el 1980, però després de diverses dissensions internes i fracassos s’extingí el 1985. El mateix any es refundà i passà a tenir una relació més estreta amb el Moviment de Defensa de la Terra i amb el Partit Socialista d’Alliberament Nacional. El 1988 incrementà les seves activitats, amb atemptats contra organismes oficials i diverses empreses, fins que el 1991 un sector majoritari renuncià a la lluita armada i s’integrà dins Esquerra Republicana de Catalunya. Pere Bascompte, que havia estat el màxim dirigent de l’organització, entrà a militar dins d’ERC, tot i que el 1992 en presentà la baixa. Al setembre del 1995 es dissolgué la III Assemblea de Terra Lliure, formada per sectors de l’independentisme català que no havien acceptat la dissolució del 1991.