Fill primogènit de Ramon III i de Garsenda de Fesenzac. Governà conjuntament amb els seus germans Arnau I, Isarn I i Toda I, i amb l’ajuda de la seva mare Garsenda, si bé ell exercí una mena de primacia en el grup. Sembla que en el moment de la successió hi hagué un intent de rebel·lió, en el qual potser participaren el vicari de Sant Esteve del Mall, Ramió, i un tal Ezó, després castigats. Unifred edificà l’església de Sant Esteve del Mall i la féu consagrar el 972. El 975, en unió dels seus germans, atorgà un precepte a Alaó, cenobi al qual dotà (973, 977, 979), féu restaurar i consagrar de nou, hi col·locà d’abat el seu fidel Oriolf i s’hi féu enterrar amb la seva muller Sança, de la qual no tingué fills.