El seu primer prior fou Pere Pujol, cartoixà de Portaceli, i els primers monjos, cartoixans mallorquins de Valldecrist (Sogorb), que instaren la fundació. El prior Miquel Oliver (1505-25) feu construir el claustre, i entre els anys 1717 i 1812 fou bastida l’església actual, que reemplaçà la primitiva erigida el 1446. Prop de la cartoixa i abans de la seva fundació hi hagué al lloc un nucli d’eremites que revitalitzà el cartoixà Miquel Montserrat Geli (mort el 1678).
De fet, la popularitat de la cartoixa, àdhuc arreu del món, començà després de l’exclaustració del 1835, gràcies a les estades més o menys llargues de diverses personalitats. Abans, però, cal esmentar ja el confinament per causes polítiques de G.M.M. de Jovellanos (abril del 1801 - maig del 1802), que hi redactà la Memoria sobre la educación política...; del 15 de desembre de 1838 al febrer del 1839 hi visqueren George Sand, els seus fills i Chopin, sens dubte els seus estadants més famosos i polèmics. Després, pràcticament tots els visitants il·lustres foren hostes de Joan Sureda i Bímet, propietari de l’antic palau del rei Sanç, decorat amb pintures de R. Ankermann. Entre molts altres, cal destacar la presència d’Azorín, M. de Unamuno, Santiago Rusiñol i especialment la del seu amic, Rubén Darío, que, malalt, s’hi retirà uns quants mesos el 1913; fruit d’aquesta estada fou el seu llibre Mallorca de oro i els poemes La Cartuja, Valldemosa i Danzas gimnesias.
Actualment, la cartoixa és una fita important dins l’engranatge turístic de l’illa; dues cel·les conserven records de George Sand i Chopin —hom no ha pogut establir d’una manera definitiva la que habitaren— i hi ha un Patronat Chopin-George Sand, presidit per Ana Bortraux de Ferrà, que ha organitzat nombrosos actes culturals. En altres cel·les hom ha instal·lat una col·lecció de pintura mallorquina del segle XIX. Hom visita també l’antiga farmàcia dels monjos, que continuà oberta i al servei del poble després de l’exclaustració. Ha contribuït també a la divulgació de la cartoixa el pintor Coll i Bardolet.