El seu nom de naixement era Natalia Nikolaevna Zakharenko. Inicià la carrera a vuit anys, com a actriu infantil. Més tard, una excel·lent preparació i un fort temperament dramàtic la convertiren en una de les primeres figures de la seva generació. Alguns dels seus films són Rebel without a Cause (1955), Splendor in the Grass (1961), West Side Story (1961), Love with a Proper Stranger (1963), The Great Race (1965), This Property is Condemned (1966), Penelope (1967), Bob and Carol and Ted and Alice (1969) i The Lost Married Couple in America (1980). Fou nominada tres cops a l’Oscar i, entre altres premis, obtingué un Globus d’Or el 1980 pel remake de From Here to Eternity (1979)
Morí, aparentment ofegada al mar, en circumstàncies no aclarides, en el curs del rodatge de la seva última pel·lícula, Brainstorm , dirigida per Douglas Trumbull.