Acabats els estudis a l’Institut d’Electrotècnia de Bucarest i a l’Institut Energètic de Moscou, realitzà activitats directives en el comitè central del Partit Comunista (on havia ingressat el 1953) i, fins el 1971, fou el primer secretari de la secció juvenil. Nicolaie Ceauşescu li confià a continuació la secretaria de propaganda i educació. Aviat, però, entrà en desacord amb el president, el qual l’envià a Timișoara i, més tard, a Iaşi. S’encarregà després de la direcció del consell d’economia de les aigües i, sense pertànyer ja al comitè central, treballà com a director d’una editorial tècnica. El 1987 es feu conèixer en un article sobre la perestroika. Caigut el règim i mort Ceauşescu (desembre del 1989), fou nomenat president interí i poc després esdevingué el líder del Front de Salvació Nacional (FSN).
El maig del 1990 assolí la presidència de l’estat amb el 85% dels vots, i al juny tingué lloc una contramanifestació de miners que deixà prop de mil morts en els enfrontaments amb l’oposició, que criticava a Iliescu el seu passat com a jerarca comunista, i l’acusava d’intentar perpetuar encobertament el sistema de partit únic. Revalidà el càrrec en les eleccions del setembre del 1992, i presidí un govern de coalició format pel Partit Socialdemòcrata (nom que adoptà l’FSN) i partits nacionalistes (Unitat Nacional). Durant el seu mandat l’economia empitjorà i la corrupció s’intensificà, fruit en bona mesura de la permanència de les elits comunistes en llocs clau durant la transició a l’economia de mercat. El novembre del 1996 es presentà a les eleccions legislatives i presidencials al capdavant del seu partit, però fou derrotat per Emil Constantinescu, líder de la Convenció Democràtica de Romania (CDR). De nou elegit president en les eleccions presidencials de l’any 2000, prioritzà la integració de Romania a l’OTAN, que es produí durant el seu mandat (2004), i a la Unió Europea (2007).
Finalitzà el segon i últim mandat com a president del país el desembre del 2004. El succeí en el càrrec el també socialdemòcrata Traian Băsescu. Acusat de promoure els tumults que causaren prop d’un miler de morts a l’inici de la seva primera presidència (juny del 1990), a instàncies del Tribunal Europeu de Drets Humans l’any 2015 el Tribunal Suprem reobrí el cas (denunciat per primera vegada el 2005). L’abril del 2019 els tribunals acusaren Iliescu i dos dels seus col·laboradors de crims contra la humanitat.