A partir del 1947 treballà com a pianista en night-clubs i estudis de gravació. El 1956 escriví part de la música per a l’obra teatral Orfeo do Carnaval, portada al cinema per Marcel Camus el 1959 amb el títol d'Orfeus noir. El 1958, el llavors desconegut João Gilberto gravà cançons de Jobim, especialment Chega da saudade, títol que assenyalà l’inici de l’estil bossa nova. El 1962, Stan Getz, amb el seu disc Jazz Samba, fou el primer dels músics de jazz que començaren a gravar temes de Jobim i a adoptar la textura de la bossa nova. Durant els anys seixanta i la primera part dels setanta, Jobim realitzà, des dels estudis de gravació, les seves grans produccions. Després treballà per al cinema i la televisió del Brasil. El 1985 reprengué les seves actuacions, tot fent gires arreu del món. Entre les seves últimes gravacions destaca un concert al Carnegie Hall el 1994. Jobim fou un dels artífexs de la bossa nova i un dels més importants compositors de cançons del segle XX. Citava com a influències Cole Porter i Claude Debussy, i intèrprets de jazz com Gerry Mulligan.