Consisteix en 53 volums en quart, que apleguen aproximadament 200.000 documents o fragments de documents transcrits a mà per Alart i procedents principalment dels arxius dels antics comtats de Rosselló i Cerdanya. A més d’algunes edicions molt parcials, però molt valuoses respecte al volum immens de documentació recollida [Privilèges et titres relatifs aux franchises, institutions et propriétés communales de Roussillon et Cerdagne (XI-1660) (1878); Cartulaire roussillonnais (1880)], un bon nombre dels documents transcrits en el Cartulari foren aprofitats per Alart a l’hora d’endegar diversos estudis sobre la llengua, la geografia i la toponímia dels antics comtats, com entre altres “Géographie historique des Pyrénées-Orientales” (1860), “Documents sur la géographie historique du Roussillon” (1876) o bé el llibre Documents sur la langue catalane des anciens comtés de Roussillon et de Cerdagne (1881).
El mateix Cartulari d’Alart, juntament amb molts documents addicionals de l’Edat Mitjana o bé dels inicis de l’època moderna, proporcionà a Alart un gran nombre de dades lingüístiques, especialment lexicogràfiques i toponímiques, corresponents a la Catalunya del Nord, les quals, anotades pel mateix Alart en unes 14.231 cèdules conservades a la Biblioteca Municipal de Perpinyà, s’havien d’incorporar en un diccionari històric de la llengua catalana. Aquest projecte, que mai no arribà més enllà de la recollida de materials, fou anomenat Dictionnaire historique de la langue catalane per Pere Vidal i Inventari de la llengua catalana per Joan Coromines.