L’any 1958 J.E. Martínez i Ferrando publicà la primera part d’un índex cronològic de la col·lecció; Frederic Udina en publicà la segona part l’any 1973, i també inicià una segona etapa de la col·lecció, a partir de l’any 1971 fins al 1982. En conjunt són 41 volums per a la primera etapa i nou volums per a la segona, comprenent-hi l’índex.
Pròsper de Bofarull se situà dins el corrent historiogràfic del criticisme, el qual es recolzava bàsicament en els documents originals i les narracions de primera mà dels fets històrics, que entenia com a fonament de «la verdad i la imparcialidad [les quals] son los dos ejes sobre los que debe girar la historia de las naciones». En aquest sentit, projectà donar a conèixer part dels importants fons documentals de l’arxiu –especialment pel que fa als de l’Edat Mitjana– fins aleshores inèdits, tant per al servei de la història nacional, com per a la literatura i altres ciències. En conseqüència, les publicacions abraçaren no solament la història política, sinó també la història social, cultural i econòmica, i inclogueren obres historiogràfiques antigues. Les publicacions –fetes a la impremta de José Eusebio Montfort a Barcelona, i, a partir del 1856, a la modesta impremta que durant uns quants anys tingué l’arxiu– foren les següents: les actes del Compromiso de Caspe (vol. I al III, 1847-48); la Unión del Condado de Barcelona con el Reino de Aragón (vol. IV, 1849); Ordenanzas de la Casa Real de Aragón por Pedro IV (vol. V, 1850); Ordenaciones de la Casa Real de Aragón por diversos monarcas (vol. VI i VII, 1850-51); Municipalidades y cartas-pueblas (vol. VIII, 1851); La Historia de los Condes de Urgel –escrita per Diego de Monfar– (vol. IX i X, 1853); Repartimientos de los reinos de Mallorca, Valencia i Cerdeña (vol. XI, 1856); el Censo de Cataluña ordenado en tiempo del Rey Don Pedro el Ceremonioso (vol. XII, 1856); Documentos literarios en antigua lengua catalana, siglos XIX-XV (vol. XIII, 1857), i Levantamiento y guerra de Cataluña en tiempo de Juan II, en quatre volums, completat amb nou volums més pel seu fill Manuel de Bofarull. Aquest n’assumí la direcció amb l’edició dels volums XIV al XXVI, realitzada en 1858-64; després continuà amb: Opúsculos inéditos del famoso archivero y erudito Pedro Miguel Carbonell –la segona de les obres historiogràfiques publicades– (vol. XXVII i XXVIII, 1864-65); el Proceso contra el rey de Mallorca Don Jaime III (vol. XXIX al XXXI, 1866); Proceso contra Bernardo de Cabrera y su hijo el Conde de Ausona (vol. XXXII al XXXIV, 1867-68); Proceso contra el último Conde de Urgel y su família (vol. XXXV al XXXVI, 1868); Guerra entre Castilla, Aragón y Navarra: compromiso para terminarla (1431) (vol. XXXVII, 1869); Proceso contra los nobles de la Unión Aragonesa en 1301 (vol. XXXVIII, 1870); Rentas de la antigua Corona de Aragón (vol. XXXIX, 1871), i, finalment, Gremios y cofradías de la antigua Corona de Aragón (vol. XL, 1876), obra que l’any 1910, Francesc de Bofarull completà amb un segon volum sobre la mateixa matèria: Gremios y Cofradías de la antigua Corona de Aragón (vol. XLI, 1910). Amb aquest llibre finalitzà la primera i més rellevant etapa de la col·lecció. Malgrat que el tiratge inicial de la col·lecció no excedí els 1 000 exemplars, aquesta tingué gran difusió tant en l’àmbit nacional com en l’internacional.
El 1958, iniciat per J.E. Martínez i Ferrando i continuat, el 1973, per F. Udina i Martorell, s’elaborà un Índice Cronológico de la Colección de Documentos Inéditos del Archivo de la Corona de Aragón en dos volums (vol. XLII), que aplegà els regestos dels 6 951 documents que conté.
Amb Udina, la col·lecció inicià una segona etapa (1971-82), amb vuit volums publicats, malgrat l’evident existència a l’arxiu de col·leccions diplomàtiques de gran interès, i que, posteriorment, han estat publicades en altres indrets. Els criteris foren uns altres, i, així, del volum 43 es feu una doble edició en castellà i català, alhora que s’inicià una col·laboració amb la Universitat de Càller i es mencionà el nom dels editors dels treballs. Els treballs publicats han estat els següents: A.M. Aragó i M. Costa: Privilegis reials concedits a la ciutat de Barcelona (vol. XLIII, 1971); F. Casula: Carte reali diplomatiche di Alfonso III il Benigno, re d’Aragona, riguardanti l’Italia (vol. XLIV, 1970-71); L. D’Arienzo: Carte reali diplomatiche di Pietro IV il Cerimonioso, re d’Aragona, riguardanti l’Italia (vol. XLV, 1970); S. Cunchillos, J. Font, M.D. Mateu i A.M. Udina: Dietari de la Deputació del General de Cathalunya (1411-1458) (vol. XLVI, 1974) i Dietari de la Deputació del General de Cathalunya (1479-1512) (vol. XLIX, 1977); F. Vendrell: Rentas reales de Aragón de la época de Fernando I (1412-1416) (vol. XLVII, 1977); F. Casula: Carte reali diplomatiche di Giovanni I, il Cacciatore, re d’Aragona, riguardanti l’Italia (vol. XLVIII, 1977), i J.M. Pons i Guri: Actas de la Cortes Generales de la Corona de Aragón de 1362-63 (vol. L, 1982).
Aquesta col·lecció és un conjunt fonamental per a la història dels Països Catalans.