Aquest autor encetà, el 1856, la publicació d’una sèrie d’estudis de toponímia, el que ell anomenà la geografia històrica dels Pirineus Orientals, i, aquell mateix any, aparegué l’article “Géographie historique du Conflent” dins el butlletí de la Société Agricole, scientifique et littéraire des Pyrénées-Orientales, un treball realitzat a base de l’observació personal i l’estudi de la documentació antiga referida a aquella comarca, incloent-hi més de sis mil manuscrits inèdits provinents dels arxius conflentins. Aquest article representa una de les primeres contribucions de l’autor a l’estudi històric –i en particular toponímic– de la Catalunya del Nord, i, alhora, una de les seves primeres col·laboracions amb la SASL, a la qual ell s’havia incorporat el 1853. En un altre article epònim, “Géographie historique des Pyrénées-Orientales”, SASL (1860), Alart estudià la història de la regió situada entre les Corberes i la serra de l’Albera des dels temps preromans fins a l’època carolíngia, tenint en compte les observacions dels geògrafs i escriptors antics, i, a més, el testimoniatge de la toponímia local, alguns exemples de la qual s’hi estudien d’acord amb una extensa documentació i sovint amb un admirable encert. Mentre Alart publicava el darrer estudi esmentat, iniciava alhora una llarga col·laboració amb l’anuari perpinyanès Le Roussillonnais, en el qual publicà, entre el 1859 i el 1880, una vintena d’articles sobre la història dels comuns o municipis nord-catalans (“Notices historiques sur les communes du Roussillon”). La majoria d’aquests treballs, ben documentats i molt valuosos pel que fa a les reflexions que s’hi fan sobre l’etimologia d’una sèrie de topònims, es recolliren després en dues sèries o volums intitulats Notices historiques sur les communes du Roussillon, els quals aparegueren el 1868 i el 1878, respectivament.
Un estudi addicional d’Alart sobre la geografia històrica dels comtats i important per la documentació que s’hi reprodueix, és l’article “Documents sur la géographie historique du Roussillon”, SASL (1876). Segons Alart, aquest treball –i sens dubte convé afegir-hi els altres estudis del mateix erudit sobre el conjunt nord-català– fou una aportació a un Diccionari topogràfic dels Pirineus Orientals, el qual, si bé restà inèdit, havia de formar part d’un gran projecte nacional sobre la toponímia dels departaments francesos.