El feu recopilar Alfons I a la segona meitat del s. XII. Segurament després de la reunió de la cúria a Poblet (agost del 1194), en què es constatà la manca de control i autoritat del comte rei sobre nombrosos castells infeudats. Ramon de Caldes, degà de l’església de Barcelona (1161-99), en fou l’autor i organitzador, però la confecció s’ha d’atribuir a l’escrivà Ramon de Sitges, al servei de la Cancelleria comtal (1179-92), i a d’altres escrivans posteriors, desconeguts, que hi afegiren la documentació de la darreria del regnat d’Alfons I (fins el 1196) i la de Pere I i Jaume I.
La part documental s’enllestí durant els primers mesos del 1196, poc abans de la mort del rei. Hi són copiats els principals documents que justifiquen els drets de sobirania dels comtes reis sobre territoris i castells, i també els deures i les obligacions i els vincles feudals dels senyors i castlans dels antics comtats catalans sota el domini barceloní. Inclou també les escriptures relacionades amb l’expansió ultrapirinenca de la corona catalanoaragonesa i els tractats de repartiment dels futurs àmbits de conquesta d’Al-Andalus amb els monarques castellans. La recollida, ordenació i conservació dels documents justificatius dels drets del comte rei havien de garantir la recuperació de l’autoritat reial en un territori dividit en nombroses jurisdiccions feudals. El volum original tenia 888 folis en pergamí i més d’un miler de documents, distribuïts en dos volums. Entre el final del s. XVIII i el principi del s. XIX, patí una greu mutilació, i només se’n conserven 88 folis, amb 183 documents (118 escriptures del primer volum i 65 del segon); estan relligats en un únic volum per decisió de l’arxiver Tomàs Pardo (1807). L’any 1944 es localitzaren, com a cobertes i guardes d’alguns registres de l’Arxiu Reial, 26 folis més en blanc del vell cartulari que tenien miniatures, però no documents, i s’afegiren a l’actual enquadernació. Se’n coneix el contingut original gràcies als regests i extractes de documents realitzats entre els s. xiv i xviii per Mateu Botella, Josep Torrents i Josep Llaris. A més, Francesc Miquel i Rosell en feu una reconstrucció en la seva edició de 1945-47, la qual mostra com el primer volum contenia la documentació relacionada amb els comtats de Barcelona, Osona, Girona, Urgell, Pallars, la Catalunya Nova, el Regne d’Aragó i les relacions amb el Regne de Castella, i s’acaba amb les esposalles de la comtessa Almodis i amb diversos testaments comtals, com els de Ramon Berenguer I, Ramon Berenguer III i Ramon Berenguer IV. El segon contenia la documentació relacionada amb els territoris del nord-est de Catalunya i les terres d’Occitània, a més dels drets sobre Provença. Una bona part dels diplomes d’aquest volum també formaren part d’un altre gran cartulari, el Liber feudorum Ceritaniae et Rosilionis.
Pel que fa a la il·lustració, Caldes diu en el pròleg de l’obra que tot i que presenta al comte rei el còdex culminat, encara hi mancaven algunes miniatures, i hi havia les referides pàgines en blanc. La part conservada conté 63 miniatures de gran valor i simbologia, a més d’algunes lletres capitals. Hom hi ha distingit, almenys, dues mans diferents, també de qualitat. Sembla que la més antiga correspon a l’artista menys hàbil, amb escenes reiteratives i amb escasses variants, amb manca de sentit de volum, amb escenes de personatges entronitzats molt hieràtics, sovint amb llibres a les mans. El segon il·luminador, que mostra més moviment, color i qualitat escenogràfica, feu escenes com el lliurament del volum al comte rei per Caldes, o la composició circular, amb escenes de personatges que envolten les figures centrals d’Alfons I i la seva esposa Sança de Castella, o bé, de Ramon Berenguer I i Almodis. El context clarament cortesà, laic i el caràcter goticitzant han fet pensar en una obra decorativa pròpia de principi del s. XIII. S’han formulat diverses hipòtesis al voltant de relacions, escoles i influències dels autors de les miniatures, relacionant-los amb altres obres de miniatura i de pintura mural d’Aragó, Pamplona o Cîteaux. El volum és un dels cartularis més rellevants conservats d’una monarquia europea, i també és, sens dubte, una obra cabdal de la història de l’art.
- BISSON, T.N.: “Ramon de Caldes (c. 1135-1199). Dean of Barcelona and King’s Minister”, Medieval France and her Pyrenean Neighbours. Studies in Early Institutional History, Hambledon, Londres / Ronceverte 1989, p. 187-198.
- IBARBURU, M.E.: “L’Arxiu de la Corona d’Aragó”, Catalunya Romànica, vol. XX, Enciclopèdia Catalana, Barcelona 1992, p. 196-204.
- KOSTO, A.J.: “The ‘Liber feudorum maior’ of the Counts of Barcelona: the Cartulary as an Expression of Power”, Journal of Medieval History, 27, 2001, p. 1-22.
- MIQUEL I ROSELL, F. (ed.): Liber Feudorum Maior, 2 vol., CSIC, Barcelona 1945-47.
- SALRACH, J.M.: “El ‘Liber Feudorum Maior’ i els comptes fiscals de Ramon de Caldes”, Documents jurídics de la història de Catalunya, Generalitat de Catalunya, Barcelona 1992, p. 85-110.