Durant la resta del s. XVI, el s. XVII i àdhuc els primers anys del s. XVIII, s’incrementà amb nous documents. És un volum de 498 folis, més alguns fulls solts, de 40,5 × 27,8 cm; conté 550 documents i referències. Abraça des de l’època de Jaume I fins a la de l’arxiduc Carles –Carles III, per als menorquins–. La seva importància cabdal rau en el fet que era el llibre de privilegis de la Universitat General de Menorca. Transcriu tots els privilegis atorgats a Menorca pels monarques del Regne de Mallorca, la Corona d’Aragó i la Monarquia Hispànica, i també els que foren concedits inicialment a Mallorca, però s’aplicaven a l’illa. No són els documents originals, sinó que es tracta de còpies autoritzades pels notaris de la universitat, per bé que el seu valor com a font històrica és excepcional. El cartulari fou l’únic que se salvà de l’assalt turc de Ciutadella (1558) i fou traslladat a Constantinoble. Allà fou rescatat, l’any 1560, per Jerònia Alzina, qui exigí una recompensa econòmica i l’exempció perpètua d’impostos per a ella i els seus descendents. La universitat s’hi negà i el mateix governador intervingué ordenant que el llibre fos dipositat a la casa de la universitat, ja que era indispensable per al regiment de l’illa i, sobretot, per a procedir a la pròxima insaculació. Jerònia Alzina només fou compensada econòmicament. Com que fou destruïda gairebé tota la documentació anterior al 1558, ha estat l’única font de l’Edat Mitjana, sobretot abans que s’exploressin els arxius forans. No s’ha publicat mai íntegrament, ni se n’han fet traduccions; en canvi, sí que s’han publicat alguns documents solts i s’han editat catàlegs i regestes totals o parcials dels seus documents. Actualment es conserva a l’Alcaldia de Ciutadella. Per la seva importància històrica, s’ha declarat Bé d’Interès Cultural.
- ARAGÓ, A.M.; CONDE, C.: El Llibre Vermei de Ciutadella. Catàleg dels seus documents, Banca Catalana, Barcelona 1977.
- CASASNOVAS I CAMPS, M.À.: “El Llibre Vermell”, Enciclopèdia de Menorca, vol. X, Obra Cultural de Menorca, Maó 2000, p. 191.
- LLADÓ FERRAGUT, J.: El archivo de la General Universidad municipal de Menorca y particular de Ciudadela. Catálogo de los libros y documentos de su sección histórica, Al·lès, Ciutadella 1955.
- MONTOBBIO JOVER, J.I.: Bibliofilia en la historia de Menorca, Pequeña biblioteca menorquina de Son Vives, Ciutadella 1976.
- PERELLÓ MAS, M.: Menorca a l’època de Pere el Ceremoniós, Ajuntament de Ciutadella, 1986.
- VILA ANGLADA, A.: Apuntes concernientes al Llibre Vermey, Tipografía del S. C. de Jesús, Ciutadella 1925.