L’any 1932 entrà a l’Escolania de Montserrat, i fou monjo d’aquesta abadia del 1939 al 1967. Cursà estudis superiors a Montserrat, Roma, París, Munic i Barcelona, es llicencià en arqueologia cristiana (Roma 1955) i es doctorà en història de l’Església (Roma 1950) i en història general (Barcelona 1972). Exercí la docència universitària a Roma (1952-59), Montserrat (1959-65) i la Universitat Autònoma de Barcelona (1968-88), on va ser catedràtic de paleografia i diplomàtica. Fou també arxiver de l’Arxiu de la Corona d’Aragó (1969-78), director de les biblioteques de la UAB (1970-83) i director de la Biblioteca de Catalunya (1987-90). Membre de l’Institut d’Estudis Catalans (des del 1966), del qual va presidir la Secció Historicoarqueològica (1995-98), i des del 1992 fou representant de l’IEC a la Unió Acadèmica Internacional.
La seva enorme producció (més de 270 títols), que des de l’etapa monàstica signà com a Anscari M. Mundó, pot agrupar-se en dues grans àrees: els estudis d’història i literatura antiga tardana i medieval en general (de caràcter paleogràfic, codicològic, monacal i patrístic) i els de tema específicament català. Quant als primers, cal destacar la recerca i classificació dels testimonis més antics de l’escriptura visigòtica, amb el descobriment de palimpsests dels segles VIII-X; la continuïtat de l’obra d’Agustín Millares Carlo, Corpus de Códices visigóticos; el catàleg dels manuscrits del comentari a l’Apocalipsi del Beat de Liébana; la classificació dels còdexs de les regles monàstiques més antigues (segles IV-IX); la datació de la regla de sant Benet (abans del 550) i de l’anomenada del Mestre (vers el 500); l’estudi de Baquiari, autor lusità del segle V; l’atribució a Arnobi el Jove de l’autoria de diverses llegendes sobre sants màrtirs romans; diferents estudis sobre litúrgia visigòtica i romana, etc. Quant als treballs d’història de Catalunya, cal esmentar les seves recerques sobre els primitius bisbats catalans, particularment el d’Ègara; el fisc reial visigòtic a Barcelona al final del segle VI; la cronologia carolíngia i capetiana a Catalunya; els escriptoris catalans dels segles IX-XII; les Bíblies de Ripoll i, en general, l’escriptori i la biblioteca d’aquest monestir ensems que el conjunt de la seva producció cultural als segles X i XI; les recerques dedicades a l’abat i bisbe Oliba; l’estudi del políptic de béns i censos de Sant Pere de Vilamajor (segles X i XI); els abats i la biblioteca de Sant Cugat; la contribució al coneixement de la ciència a la Catalunya carolíngia (amb l’adjudicació a Barcelona d’un cèlebre astrolabi confeccionat vers els anys 970-980, el més antic conegut en escriptura llatina); la introducció de la reforma cluniacenca a Catalunya; l’estudi d’un fragment del Llibre jutge, que és un dels textos juridicoliteraris més antics en llengua catalana (redactat vers el 1140), i de la figura singular del jutge Bonsom, cal·lígraf i copista dels anys 979-1024; les fonts historiogràfiques sobre els orígens de Catalunya, etc. En el marc de l’IEC, dirigí també el Corpus Vitrearum Medii Aevi, que inicià Joan Ainaud, i la Catalunya carolíngia, començada per Ramon d’Abadal.
Alguns dels seus treballs estan inclosos a Obres completes. I. Catalunya. 1. De la romanitat a la sobirania, (1998), que es preveia en sis volums: el II també recolliria treballs d’història de Catalunya, el III i el IV de paleografia, codicologia i diplomàtica, el V de monaquisme i el VI de patrística i litúrgia.
Un dels darrers i més importants treballs d’Anscari M. Mundó fou Les Bíblies de Ripoll, títol amb el qual s’indiquen les dues grans bíblies escrites i decorades el segle XI a l’scriptorium de Ripoll, i actualment conservades al Vaticà i a la Biblioteca Nacional de París. D’aquesta obra, prevista en tres volums, l’any 2002 la Biblioteca Vaticana en publicà els volums I i III. El volum I conté l’edició facsímil de les miniatures i decoracions del manuscrit de la Bíblia ripollesa que es troba al Vaticà, i el volum III, l’estudi paleogràfic i codicològic d’ambdues bíblies, la del Vaticà i la de París, i els resultats de la investigació sobre els textos que contenen i els artistes que hi participaren en la decoració. El volum II (2010) conté l’edició facsímil de les miniatures i decoracions de la Bíblia ripollesa de París, també coneguda com a Bíblia de Rodes. La relació completa dels treballs publicats per Anscari M. Mundó fins l’any 2001 figura al seu discurs d’ingrés a la Reial Acadèmia de Bones Lletres de Barcelona: De quan hispans, gots, jueus, àrabs i francs circulaven per Catalunya (2001, p. 99-122). Posteriorment, a més d'altres estudis, va escriure el llibre L’Opus Dei enfronta Catalunya amb Aragó. L’art sacre de Lleida en joc (2007), en col·laboració amb altres autors.