L’any 1932 entrà a l’Escolania de Montserrat, i fou monjo d’aquesta abadia del 1939 al 1967. Cursà estudis superiors a Montserrat, Roma, París, Munic i Barcelona, es llicencià en arqueologia cristiana (Roma 1955) i es doctorà en història de l’Església (Roma 1950) i en història general (Barcelona 1972). Ha exercit la docència universitària a Roma (1952-59), Montserrat (1959-65) i la Universitat Autònoma de Barcelona (1968-88), on ha estat catedràtic de paleografia i diplomàtica. Ha estat també arxiver de l’Arxiu de la Corona d’Aragó (1969-78), director de les biblioteques de la UAB (1970-83) i director de la Biblioteca de Catalunya (1987-90). És membre de l’Institut d’Estudis Catalans (des del 1966), la Secció Historicoarqueològica del qual ha presidit (1995-98), i des del 1992 és representant de l’IEC a la Unió Acadèmica Internacional. La seva enorme producció (més de 270 títols), que des de l’etapa monàstica signa com a Anscari M. Mundó, pot agrupar-se en dues grans àrees: els estudis d’història i literatura antiga tardana i medieval en general (de caràcter paleogràfic, codicològic, monacal i patrístic) i els de tema específicament català. Quant als primers, cal destacar la recerca i classificació dels testimonis més antics de l’escriptura visigòtica, amb el descobriment de palimpsests dels s. VIII-X; la continuïtat de l’obra d’Agustín Millares Carlo, Corpus de Códices visigóticos; el catàleg dels manuscrits del comentari a l’Apocalipsi del Beat de Liébana; la classificació dels còdexs de les regles monàstiques més antigues (s. IV-IX); la datació de la regla de sant Benet (abans del 550) i de l’anomenada del Mestre (vers el 500); l’estudi de Baquiari, autor lusità del s. V; l’atribució a Arnobi el Jove de l’autoria de diverses llegendes sobre sants màrtirs romans; diferents estudis sobre litúrgia visigòtica i romana, etc. Quant als treballs d’història de Catalunya, cal esmentar les seves recerques sobre els primitius bisbats catalans, particularment el d’Ègara; el fisc reial visigòtic a Barcelona al final del s. VI; la cronologia carolíngia i capetiana a Catalunya; els escriptoris catalans dels s. IX-XII; les Bíblies de Ripoll i, en general, l’escriptori i la biblioteca d’aquest monestir ensems que el conjunt de la seva producció cultural als s. X i XI; les recerques dedicades a l’abat i bisbe Oliba; l’estudi del políptic de béns i censos de Sant Pere de Vilamajor (s. X i XI); els abats i la biblioteca de Sant Cugat; la contribució al coneixement de la ciència a la Catalunya carolíngia (amb l’adjudicació a Barcelona d’un cèlebre astrolabi confeccionat vers els anys 970-980, el més antic conegut en escriptura llatina); la introducció de la reforma cluniacenca a Catalunya; l’estudi d’un fragment del Llibre jutge, que és un dels textos juridicoliteraris més antics en llengua catalana (redactat vers el 1140), i de la figura singular del jutge Bonsom, cal·lígraf i copista dels anys 979-1024; les fonts historiogràfiques sobre els orígens de Catalunya, etc. En el marc de l’IEC, dirigeix també el Corpus Vitrearum Medii Aevi, que inicià Joan Ainaud, i la Catalunya carolíngia, començada per Ramon d’Abadal. El primer volum de les obres completes de l’autor (Obres completes. I. Catalunya. 1. De la romanitat a la sobirania, 1998), que es preveu que consti de sis volums, aplega alguns dels seus treballs d’història de Catalunya. Pel que fa als que són pendents d’edició, el II es dedicarà encara a treballs d’història de Catalunya, el III i el IV a paleografia, codicologia i diplomàtica, el V a monaquisme i el VI a patrística i litúrgia.
El darrer i més important treball d’Anscari M. Mundó és Les Bíblies de Ripoll, títol amb el qual s’indiquen les dues grans bíblies escrites i decorades el s. XI a l’scriptorium de Ripoll, i actualment conservades al Vaticà i a la Biblioteca Nacional de París. D’aquesta obra, prevista en tres volums, l’any 2002 la Biblioteca Vaticana en publicà els volums I i III. El volum I conté l’edició facsímil de les miniatures i decoracions del manuscrit de la Bíblia ripollesa que es troba al Vaticà, i el volum III, l’estudi paleogràfic i codicològic d’ambdues bíblies, la del Vaticà i la de París, i els resultats de la investigació sobre els textos que contenen i els articles que hi participaren en la decoració. Està previst que el volum II contingui l’edició facsímil de les miniatures i decoracions de la Bíblia ripollesa de París, també coneguda com a Bíblia de Rodes. La relació completa dels treballs publicats per Anscari M. Mundó fins l’any 2001 figura al seu discurs d’ingrés a la Reial Acadèmia de Bones Lletres de Barcelona: De quan hispans, gots, jueus, àrabs i francs circulaven per Catalunya (2001, p. 99-122).