Filla del rei de Bèlgica Leopold I, es maridà el 1857 amb l’arxiduc Maximilià, el qual fou proclamat emperador de Mèxic amb l’ajuda de Napoleó III (1864). Tornà a Europa el 1866 per demanar ajuda per al seu marit que lluitava, a Mèxic, contra els republicans; però no ho aconseguí, i Maximilià fou afusellat. A causa d’aquest fet, Carlota perdé la raó.