Fou el primer a utilitzar l’hidrogen en els aeròstats. Professor a la Sorbona, preparà amb els germans Robert un globus propulsat per hidrogen que s’elevà a les Tulleries (agost del 1783), sense tripulant, i pel desembre del mateix any, ell mateix i N.L. Robert efectuaren la segona ascensió tripulada (aerostació). Lluís XVI li permeté d’establir un gabinet de física en unes dependències del Louvre, i el 1785 ingressà a l’Académie des Sciences. El 1787 descobrí la relació entre la temperatura i el volum del gas, però no publicà el resultat de les seves investigacions, i el 1802 la llei fou formulada independentment per Gay-Lussac (llei de Gay-Lussac). Charles inventà instruments òptics, com el megascopi, i l’hidròmetre termomètric.