Inicià estudis d’arquitectura, però aviat es decantà cap a l’escultura. Seguidor de l’estètica escultòrica iniciada per Pau Gargallo, utilitzà, dins un estil auster, elements de fusta i, sobretot, de ferro per tal de donar forma a una sèrie de construccions no figuratives, les quals, forjades, es despleguen en l’espai, plenes de força. Els títols de les seves obres, amb les quals actualitzà l’estètica tradicional basca, són prou expressius: Enclusa de somnis, Modulació de l’espai, Entorn del buit, Iru zulo, Pinta del vent, Homenatge, Topos, Lurra, etc. Allí on aquestes obres adquireixen la plenitud expressiva és en l’espai obert. És molt notable el domini que assolí de les tècniques utilitzades, especialment de la forja. Guanyador de premis internacionals d’escultura (Triennal de Milà, 1954; Biennal de Venècia, 1958; premi Carnegie, 1964; Gran Premi de les Arts i les Lletres de França, 1984; premi Wolf, 1985) i d’altres en reconeixement de la seva trajectòria cívica (premi Rembrandt, 1975; premi Joan XXIII, 1977, Príncipe de Asturias de les arts, 1987, Premi Imperial del Japó, 1991), la seva obra és considerada una de les aportacions més importants a l’escultura del segle XX. També fou molt significativa la seva activitat com a gravador i dibuixant.
El 2000 fou inaugurada la Casa Museu Chillida-Leku, prop d’Hernani, en una casa rural del segle XVI, creada i gestionada com a entitat privada pels familiars de l’artista. Al novembre del 2010 aquesta institució anuncià el tancament, mesura que justificà pel dèficit recurrent, que empitjorà per la crisi econòmica.