Visqué a París des d’infant. Després la Segona Guerra Mundial inicià la trajectòria com a actriu i començà a relacionar-se amb els ambients artístics i intel·lectuals de París. Portà una existència bohèmia i conegué Sartre, Simone de Beauvoir, Camus, Merleau-Ponty, Boris Vian i altres intel·lectuals que determinaren la seva trajectòria. Es convertí, per la proximitat amb aquests ambients, la seva joventut i les seves inquietuds, en una musa de l’existencialisme. El 1949 debutà com a cantant de cabaret interpretant poemes i cançons d’autors com ara Jacques Prévert, Raymond Queneau, Françoise Sagan o Robert Desnos. El 1952 cantà a Nova York i el 1954 a l’Olympia de París. Al final de la dècada de 1940 començà a actuar al cinema, entre altres films a Orphée, de Jean Cocteau (1949), i tingué el seu primer paper protagonista a Quand tu liras cette lettre (1954), de Jean-Pierre Melville. Més endavant actuà en Elena et les hommes (1955), de Jean Renoir; La châtelaine du Liban (1956), de Richard Pottier, i L’homme et l’enfant (1956), de Raoul André, i interpretà algunes obres teatrals. Novament a Nova York, hi obtingué un gran ressò interpretant Prévert, Françoise Sagan, Charles Trenet i Joseph Kosma, entre d’altres, i actuà en The Sun Also Rises (1957), de Henry King; The Naked Earth (1958), de Vincent Sherman; The Roots of Heaven (1958), de John Huston; Whirlpool (1959), de Lewis Allen, i Crack in the Mirror (1960) i The Big Gamble (1961), de Richard Fleischer. Després d’aquesta etapa, la seva trajectòria cinematogràfica fou escadussera i tingué com a fites més destacades el paper protagonista de la sèrie televisiva Belphegor (1965) i, com a secundària, l’actuació a The Night of the Generals (1967), d’Anatole Litvak. Centrà la seva activitat en els recitals, el teatre i la cançó i, en aquest camp, col·laborà sovint amb Jacques Brel, del qual interpretà nombroses cançons. Publicà una cinquantena de discs (gran part dels quals enregistraments de concerts). Algunes de les versions de les seves cançons (Les feuilles mortes, Jolie môme, Les enfants qui s’aiment...) obtingueren un gran èxit. Molt identificada amb l’esquerra, especialment a partir del Maig del 68, donà suport públic a François Mitterrand (1974) i a Lionel Jospin (2002). Rebé, entre altres distincions, els títols de comanador de la Legió d’Honor (2012), gran oficial de l’orde nacional del Mèrit (2015) i comanador de l’orde de les Arts i les Lletres (2016). Amant del músic de jazz Miles Davis i casada amb l’actor Michel Piccoli (1966-77), publicà les autobiografies Jujube (1994) i Je suis faite comme ça (2012).