Cursà estudis de literatura a la universitat de Howard, d'on fou expulsat i posteriorment ingressà a l’aviació militar, d’on també fou expulsat, acusat d’activitats subversives. Posteriorment anà a Nova York i s’uní al moviment beat, i publicà el seu primer volum de poemes, Preface to a Twenty Volume Suicide Note (1961).
L’any 1960, en un viatge a Cuba es polititzà definitivament en favor de les reivindicacions dels negres nord-americans, les quals prengueren com més va més un to polèmic i agressiu en els seus escrits i pronunciaments. El 1963 publicà Blues People: Negro Music in a White America i el 1963 estrenà l’obra teatral Dutchman, obres que tingueren un gran ressò i exemplifiquen la seva proximitat al Black Power. Radicalitzat arran de l’assassinat del líder negre Malcolm X (1965), es canvià el nom i es convertí a l’Islam. Hostil a qualsevol compromís amb la societat i la llei "dels blancs" i advocat de la revolució violenta, fou sovint titllat d’antisemita, homòfob i racista per les seves declaracions i escrits.
Rebé premis literaris importants, entre els quals destaca el PEN/Faulkner Award. Altres obres seves són els reculls de poemes The Dead Lecturer (1964) i Black Art (1966), que pren la forma de manifest, i les obres teatrals The Toilet (1966) i Black Magic, Four Black Revolutionary Plays (1969). Obres de caràcter polític són The System of Dante's Hell (1965), It's Nation Time (1971) i African Revolution (1973). Cal esmentar, encara, The Autobiography of LeRoi Jones (1984).