El seu fons documental és un dels més importants del món, conté més de 74 milions d’entrades principals en els seus fitxers: 29 milions de llibres i fulletons; 10 milions de microfitxes, 276.000 rodets de microfilm que contenen diaris; 31 milions de manuscrits; 4 milions i mig de mapes; 8 milions de partitures impreses i 3 milions d’enregistraments sonors en discs o cintes; 15 milions de cartells i fotografies i 720.000 pel·lícules, entre d’altres. Ocupa tres edificis: el que era originalment la Library of Congress, on hi ha oficines, sales d’exposicions i la famosa sala de lectura, i que a partir del 1980 fou conegut amb el nom de Jefferson Building; el John Adam Building que conté 12 pisos de dipòsit de llibres i el Madison Building, inaugurat el 1981, destinat a l’oficina del copyright, al servei de recerca i préstec, i als serveis centrals. Participa en el desenvolupament del MARC i és la responsable de la publicació del National Union Catalog (NUC).