Fill del noble Felip de Margarit i Sunyer, senyor de Castell d’Empordà, i de Beatriu de Biure, senyora de la baronia de Vallespinosa. Hereu de la mare, també fou conegut com a Josep de Biure.
De jove fou bandoler, probablement relacionat amb el seu parent Francesc Margarit i del Pont. Aviat es manifestà contrari a Felip IV de Castella i, en iniciar-se la guerra dels Segadors, reclutà homes per a combatre’l. Hostilitzà les forces del marquès de Los Vélez per tal de retardar l’atac d’aquest a Barcelona. Més tard, lluità al camp de Tarragona i reconquerí Valls (abril del 1641).
Nomenat governador de Catalunya, anà com a ambaixador de la generalitat a París (setembre del 1641), on s’entrevistà amb Richelieu i li assegurà la fidelitat catalana si França complia els seus compromisos. Tornà a Barcelona i emprengué noves campanyes militars, que reeixiren, com la reconquesta de la Vall d’Aran (abril del 1643). Les intrigues polítiques del bàndol pro francès l’enemistaren amb molts dels seus coreligionaris, com els Fontanella i el mariscal Josep d’Ardena. El 1647, en ésser destituït el lloctinent d’Harcourt, exercí el seu càrrec interinament. Durant el govern de Pèire de Marca gaudí d’un gran ascendent i formà part d’un consell militar per a dirigir les operacions. Fou encarregat de detenir el mariscal Marchin i de dur-lo a Perpinyà. Davant la deterioració de la situació militar, defensà Barcelona aferrissadament; els seus violents contraatacs obligaren els castellans a renunciar a prendre la ciutat per la força (1651), els quals establiren un setge que esdevingué insostenible a causa de l’epidèmia de pesta, fet que el decidí a abandonar la ciutat (1652) i a autoritzar-ne la capitulació. Aconseguí d’arribar a Perpinyà, on fou recompensat amb el marquesat d’Aguilar (1653). Durant la resta de la guerra contra Felip IV intentà, en diverses campanyes, de reconquerir el Principat; lluità a l’Empordà i a la Cerdanya; el 1657 aconseguí d’ocupar Blanes, alhora que exercia càrrecs de govern en la zona conservada per França. El 1659 hagué d’acceptar la pau dels Pirineus.
La seva actitud contrària a la francesització del Rosselló, on residí des d’aleshores, impedí, pel seu prestigi, que els primers anys fos duta a terme amb tota la força. El 1667 Lluís XIV de França li concedí la senyoria de Tuïr i de Toluges i el 1669 la baronia de Brens. El 1620 s’havia casat amb la pubilla Maria de Biure i de Cardona, baronessa d’Aguilar (de Bassella) i castlana d’Anguera i Vallverd. També fou senyor de Castell d’Empordà, Sant Feliu de la Garriga, Montiró, Vilademat i Paracolls i tinent general de l’exèrcit francès.