Fill del comte Sanç I de Cerdanya i Provença i de Sança Núñez de Lara, i net de Ramon Berenguer IV. Fou fet comte vitalici de Rosselló i Cerdanya per Pere I el 1212. Apareix ja com a testimoni a la carta de franquesa de Balaguer del 1211. Fou armat cavaller poc temps abans de la batalla d’Úbeda (1212), en la qual participà. Arribà tard a la batalla de Muret, però després continuà la lluita contra els francesos a la regió de Narbona. El 1215 es lligà amb el seu pare, amb el vescomte Guillem Ramon I de Bearn i el fill d’aquest, Guillem, i amb Guillem (IV) de Cervera, senyor de Juneda, en aliança defensiva enfront de Simó de Montfort. Vers la fi del mateix any es casà amb la comtessa Peronella de Bigorra, probablement a Barcelona, però el matrimoni fou anul·lat pel papa l’any següent. Amb tot, fins a la fi del 1218 defensà amb el vescomte de Bearn el castell de Lorda (Bigorra). Més tard es casà amb Teresa López, filla de Llop III, senyor de Biscaia, de la qual sembla que no tingué descendència. D’una unió extramatrimonial sembla haver tingut una filla, Sança, que li premorí, una altra filla, Maria Nunis, que posseïa unes propietats a Bocairent (Vall d’Albaida) el 1258, i un fill que, amb el nom de Bastard de Rosselló, participà en la defensa d’Elna el 1285; fou fet presoner pels francesos i després col·laborà amb ells. Nunó estigué al costat de Jaume I de Catalunya-Aragó en ocasió del matrimoni d’aquest a Àgreda (1221), i el 1222 fou a l’assemblea d’Osca, al setge de Castejón del Puente i a la pau de Terrer. El rei el defensà en la lluita contra els Montcada des del 1223, però el 1225 s’avingué amb aquests i deixà Jaume I en una posició difícil. Això el distancià del rei, però fou present a la conciliació entre els Montcada i els Cardona (1226). Adquirí la Fenolleda i el Perapertusès i en feu homenatge al rei de França. El 1228 assistí al banquet de Tarragona on es preparà l’empresa de Mallorca i a l’assemblea de Barcelona amb el mateix objecte. Es comprometé a participar amb cent cavallers i amb servents i alguns vaixells. Potser havia estat prèviament a Mallorca, on tenia uns drets sobre Santueri, i sembla haver-hi contret amistat amb alguns magnats sarraïns, com Ben-Ahabet de Pollença i el mateix valí, amb qui negocià durant el setge de la capital mallorquina i el qual fou deixat sota la seva custòdia després de la rendició. La seva participació en la campanya fou de les més importants, com també ho fou la part que li correspongué en el repartiment, del qual fou un dels executors. Romangué a Mallorca fins el 1230, i després actuà com a corsari per la costa barbaresca. El 1231 el rei li donà, conjuntament amb l’infant Pere de Portugal, les illes d’Eivissa i Formentera si les conquerien abans de dos anys. Acompanyà el rei en el seu tercer viatge a Mallorca (1232). Lluità contra el comte de Foix per causa de la Cerdanya. Lluità amb el rei a la frontera de Navarra, i a Borriana fou testimoni de les treves signades amb el rei de Navarra (1234). El 1234 era a Mallorca. Convingué amb el rei una amigable composició sobre els drets que creia tenir en virtut del testament de Ramon Berenguer IV i d’una donació d’Alfons I a la seva mare (sembla que fou en aquest temps que s’anomenà comte dels seus territoris, mentre que abans només se'n deia senyor). Conquerí Eivissa juntament amb Pere de Portugal i l’arquebisbe de Tarragona Guillem de Montgrí, i rebé amb gran solemnitat al Rosselló Violant d’Hongria, que hi anà a casar-se amb Jaume I. El 1238 era al setge i a la capitulació de València. El 1239 vengué al rei de França el castell de Perapertusa. Testà el 1240. Degué morir abans del 21 de gener de 1242.