Fill de Miró II de Cerdanya i d’Ava. En morir el seu pare, l’any 927, sembla que Sunifred i els seus germans, Guifré, Oliba i Miró, eren menors d’edat, motiu pel qual la mare, la comtessa Ava, tingué cura de l’administració dels comtats. En el testament patern, en efecte, sembla que s’hi estableix un indivís i que n’és encomanada la regència a Ava. Les funcions de govern personal de la comtessa s’allargaren fins cap a l’any 938, que sembla que el seu fill gran, Sunifred, passà a ajudar-la en les tasques de govern, de les quals Ava es retirà des de vers el 941.
Els primers anys després de la mort de Miró el Jove foren especialment dificultosos per als seus hereus, car hi hagué traïcions de fidels i rebel·lions internes i, alhora, el comte Sunyer I de Barcelona semblava voler exercir les funcions de regent i es movia per terres de Besalú, on tenia propietats. Des del 941 els fills grans de Miró i Ava passaren a exercir plenament les funcions comtals en els comtats patrimonials: Sunifred, que era el primogènit, administrà directament el nucli territorial originari, la Cerdanya, el Conflent i el Berguedà, mentre que Guifré, el segon, s’encarregà de regir les terres de Besalú, el Vallespir i el Ripollès amb una actitud subordinada respecte al germà gran.
De fet, Sunifred intervingué sovint en els afers de Besalú, com per exemple l’any 944, que, juntament amb el comte Gausfred I d’Empúries, accedí que el prior Tassi, de Sant Pere de Rodes, trametés uns monjos a la cort de Lluís IV de França perquè el rei, mitjançant precepte, refermés la independència d’aquest cenobi davant la tradicional discussió entre Banyoles i Sant Policarp de Rasès sobre la propietat del lloc. Com a cap del llinatge cerdà, Sunifred II defensà el Ripollès i particularment el domini territorial de Sant Joan de les Abadesses de les apetències del comte Sunyer I de Barcelona, i hom relaciona aquesta ambició expansionista de Sunyer pel Ripollès amb una expedició que portà el seu fill, el comte Ermengol I d’Osona, contra la Cerdanya. Segons fonts annalístiques, Ermengol fou mort aleshores a Baltarga (935/943), segurament a mans dels homes de Sunifred. És possible, fins i tot, que hi hagi una relació entre aquests fets bèl·lics i la traïció feta per un vescomte, dit Unifred, segons consta en documentació posterior.
Sunifred col·laborà en la fundació de Sant Pere de Camprodon amb el seu germà Guifré II de Besalú, el mateix que, obrant en nom de Sunifred i dels germans Oliba i Miró, pel febrer del 952 anà a trobar el rei Lluís IV, del qual rebé un precepte d’immunitat, confirmació de béns i lliure elecció d’abat per a Camprodon, i un de particular, que atribuïa als comtes germans les propietats del vescomte Unifred, culpable de traïció, per les comarques del Conflent i el Ripollès. Quan, l’any 957, una revolta de poderosos besaluencs posà fi a la vida del seu germà Guifré II, Sunifred davallà de la Cerdanya amb un exèrcit propi, sotmeté els insurrectes i, prescindint ara ja de la intervenció reial, els confiscà els béns. Des d’aleshores fins que morí governà sol la totalitat de les terres que altre temps havia aplegat son pare, bé que a vegades es feu ajudar del seu germà Oliba, en unió del qual l’any 959 donà a un vescomte Isarn els béns confiscats al traïdor Unifred.
Home piadós i atent envers l’Església, fou un dels capdavanters en els viatges a Roma, que donaren una major independència eclesiàstica als comtats catalans: pel desembre del 951 viatjà a Roma juntament amb el bisbe Guisad d’Urgell, l’abat Arnulf de Ripoll, segurament l’abat de la Grassa, el prior de Rodes Tassi, el fundador de Sant Benet de Bages Sal·la i potser el monjo Sunyer de Cuixà. Trobant-se sense bisbat propi, propulsà la intervenció eficaç dels monestirs dels seus dominis; sobretot impulsà les construccions de Cuixà, cenobi al qual feu nombroses donacions territorials i on el 965 posà com a abat el cluniacenc Garí. Sembla que restà solter tota la vida. A la seva mort el govern dels comtats passà als seus germans Oliba i Miró.