De família de juristes, era fill de l’advocat Tomàs Tolrà i Perona, es doctorà en dret civil i, més tard, en dret canònic i teologia i s’ordenà de sacerdot.
Fou professor del seminari de Prada, on feu els primers estudis històrics (Notice historique... sur Notre-Dame de Font-romeu,1855; Biographies roussillonnaises, 1865), abans de residir a Roma, on intensificà la recerca d’arxiu. també és autor de Tableau des études historiques en France au XIXe siècle (1866) i Du mouvement historique en France en 1877 (1878).
Establert de nou al seu país, publicà més estudis (Recueil de goigs ou cantiques roussillonnais, 1887) i entrà en contacte amb els cercles occitanistes i catalanistes, i especialment amb el de Jacint Verdaguer, l’obra del qual contribuí a divulgar: publicà l’assaig Une épopée catalane au XIXe siècle. “L’Atlantide” de Don Jacinto Verdaguer (1881) i, el 1889, la traducció de Canigó, de J. Verdaguer, amb l’original acarat i, per primera vegada, amb “Los dos campanars” com a epíleg, així com amb un extens “Avant-propos” i nombroses notes del traductor.