Fou impulsor del moviment musical i cultural Tropicalia, junt amb els seus companys de generació Maria Bethânia, germana seva, Gilberto Gil o Gal Costa. Debutà el 1964 i adquirí popularitat gràcies a la cançó Alegria, alegria . Entre els seus treballs discogràfics destaquen Jóia (1975), Qualquer coisa (1975), Outras palavras (1981), Cores, nomes (1982), Totalmente demais (1987), Fina estampa (1994) i Fina estampa ao vivo (1995). El 1998 publicà els discs Amanha , Livros i Prensa Minha , el 1999 edità Omaggio a Federico e Giulietta , el 2000 sortiren al mercat Bossa de Caetano i Orfeu , i el 2001 Noites do norte . L’any 2004 publicà un disc de versions de cançons de l’òrbita musical anglosaxona, titulat Foreign Sounds , al qual seguiren, entre d’altres, Onqotô (2005), Cê (2006), Caetano Veloso e Roberto Carlos (2008) i Zii e Zie, transambas (2009). És també autor de bandes sonores, entre les quals Proezas de Satanás na Vila do Leva-e-Traz (1967), O Quatrilho (1995), de F. Barreto, Orfeu (1999, Gran Premi de Cinema del Brasil a la millor banda sonora, 2000), de C. Diegues i Meu Tio Matou um Cara (2004), de J. Furtado.