La seva música, fosca i personal, formà part de la nova intel·lectualitat del principi dels setanta, i es convertí en l’avantguarda de l’escena novaiorquesa. Apadrinats per Andy Warhol i amb la participació de Nico, enregistraren The Velvet Underground and Nico (1967), el segon disc, ja sense Nico, fou White Light/White Heat (1967), després del qual J.Cale abandonà la formació per emprendre la seva carrera en solitari. Seguiren The Velvet Underground (1969), Loaded (1970), Live at Max's Kansas City (1972), 1969 Live (1974), V.U. (1984) i Another View (1986).