El 1965 es traslladà a Nova York, on es consolidà amb l’únic disc del grup The Free Spirits (1966) i amb la seva col·laboració amb el vibrafonista Gary Burton (1967). Sobre una base de jazz incorporà elements de rock, country, free-jazz, pop i altres músiques, combinacions que donarien lloc al gènere conegut amb el nom de fusió, i que té una fita en l’àlbum Spaces (1970), interpretat pel mateix Coryell, el també guitarrista John McLaughlin i el pianista Chick Corea. Entre el 1972 i el 1975 encapçalà el grup The Eleventh House, un dels més destacats grups de jazz-rock dels anys setanta.
A partir de la dècada següent, es decantà vers el format jazz, tot i les freqüents incursions en altres gèneres, i feu diverses gires mundials en trio amb McLaughlin i Paco de Lucía. De les seves col·laboracions amb altres músics sobresurten The Dealer (1966), de Chico Hamilton; Pepper’s Pow-Wow (1971), de Jim Pepper; Three or Four Shades of Blues (1977), de Charles Mingus, i el duo de guitarres Twin House (1977), amb Philip Catherine. També enregistrà transcripcions de partitures d’autors de música contemporània com Rimskij-Korsakov, Ravel (1982) i Igor Stravinsky (1983). De la seva discografia com a líder hom pot esmentar, entre d’altres, Larry Coryell at the Village Gate (1971), The Restful Mind (1975), Equipoise (1985), Toku Do (1987), From the Ashes (1999), Monk, Trane, Miles & Me (1999), Tricycles (2004) i The Lift (2013).