A Berlín, on visqué del 1812 al 1818, participà en la guerra contra Napoleó i freqüentà els ambients literaris. El 1818 tornà a Dessau i s’hi establí com a bibliotecari del duc d’Anhalt. Estudiós i admirador de la poesia popular, que sovint imita en els seus poemes, fou el principal responsable de la difusió d’aquest gènere entre els compositors alemanys coetanis. En el terreny musical, la importància de Müller rau en els seus cicles de poemes Die schöne Müllerin ('La bella molinera', 1818) i Winterreise ('Viatge d’hivern', 1824), a partir dels quals F. Schubert compongué dos cicles de lieder, obres cabdals del romanticisme musical. Müller encoratjà sovint els compositors a musicar els seus poemes, cosa que feren, entre d’altres, J. Brahms i L. Spohr.