Es va constituir el 1955 a Barcelona. L’actuació, a l’inici, es desenvolupava principalment a Xile, Camerun i Catalunya. El 1958 envià cent vint-i-set persones (53 dones i 74 homes, entre els quals 44 capellans) al Camerun, a Xile i a altres països sud-americans. El 1963 fou reconegut com a Secretariat de Cooperació Interdiocesà, quan ja hi havia nuclis consolidats a Xile i al Camerun. Entre els impulsors, cal esmentar Oriol Albó, Joan Casañas, Josep Ribera, Ignasi Pujadas i Joan San Martí. Agermanament fou reconegut pel bisbat de Barcelona i rebé el suport del Secretariat de Cooperació-Interdiocesana. Amb la finalitat de separar les tasques tècniques de les pastorals, es creà, el 1964, el CODES (Cooperativa de Desenvolupament); tenia com a objectiu la promoció de la cooperació tècnica i econòmica en els projectes de desenvolupament, sobretot al Camerun. A Catalunya, patrocinà estades d’estudi i treball de persones d’aquests països. Publicà la revista ‘Agermanament’ (1964-1973), que s’edità a Barcelona, amb 1.500 subscriptors. Arran del cop d’estat de Xile, l’any 1973, s’accelerà la tornada dels membres d’Agermanament. A partir dels anys setanta, col·laborà en el naixement d’altres entitats relacionades amb el Tercer Món, com l’Associació Catalana de Solidaritat i Ajuda als Refugiats (ACSAR) i el Centre d'Informació i Documentació Internacional a Barcelona (CIDOB), l’any 1973, dirigit per Josep Ribera, antic membre de l’entitat a Xile.