Iniciada el 1864 al col·legi màxim de Tortosa, fou traslladada —amb les facultats de Teologia i Filosofia— successivament a Barcelona-Sarrià (1915) i a Sant Cugat del Vallès (1949). Especialitzada en sagrada escriptura, teologia, filosofia i història, posseeix també nombrosos fons humanístics, jurídics i literaris. L’any 2003 constituïen el seu fons uns 380 000 volums (uns 21 000 anteriors al s. XIX), 42 incunables, 532 manuscrits, entre els quals destaca un important fons hebreu procedent de Tortosa, 42 lligalls, 1 127 llibres rars i especialment valuosos, a més d’unes 760 revistes que rep per subscripció o intercanvi. Hom ha afegit al fons les col·leccions de llibres i vídeos que formen part del Seminari de Cinema, i els llibres d’art corresponents al Seminari Art i Església. S'enriquí notablement amb els fons de diferents biblioteques de monestirs, convents i cases religioses, com també d’historiadors i humanistes.