Fill de Lluís el Piadós i de la seva segona muller, Judit de Baviera. El 829 li fou atribuïda Alsàcia com a heretatge, fet que provocà la rivalitat amb els seus germanastres, Lotari, hereu de la jerarquia imperial, Pipí, rei d’Aquitània i de les marques pirinenques, i Lluís, rei de Baviera i de les marques orientals.
A la mort de Lluís el Piadós (840), hom deixà la resolució de la rivalitat a la sort d’una batalla, a la manera de judici de Déu, entre Lotari i Pipí II (fill i successor de Pipí d’Aquitània), d’una banda els quals foren reconeguts per Galí Asnar, usurpador de Pallars-Ribagorça, i els familiars de Berà, primer comte de la Barcelona reconquerida, i Lluís el Germànic i Carles el Calb reconeguts per Sunifred d’Urgell-Cerdanya i Sunyer I d’Empúries-Rosselló, de l’altra; la batalla tingué lloc a Fontenoy-en-Puisaye (841). Els dos darrers, triomfants, es lligaren amb els juraments d'Estrasburg (842) i obligaren Lotari a acceptar, tot excloent Pipí II, el tractat de Verdun (843), que fraccionava l’imperi en tres estats independents. Correspongué a Carles, França a l’oest del Mosa, el Saona i les Cevenes; però, davant la revolta de Pipí II, hagué de posar setge a Tolosa, defensada per Bernat de Septimània, el qual fou fet presoner i executat; forçat, però, a aixecar el setge i acceptar un compromís (845), prengué finalment la ciutat i hi establí Frèdol com a comte. Poc temps després Carles nomenà successivament reis d’Aquitània els seus fills Carles l’Infant i Lluís el Tartamut, per donar alguna satisfacció al particularisme dels seus naturals. Derrotà definitivament Pipí, que fou fet captiu i jutjat el 864. El 858 rebutjà un atac de Lluís el Germànic, amb qui finalment arribà a un acord per a repartir-se Lorena (tractat de Meerssen, 870). Aquest mateix any 870, a l’assemblea d’Attigny, Guifré el Pelós rebé, probablement, la investidura d’Urgell-Cerdanya, i cedí poc després el govern del Conflent al seu germà Miró. El 875, mort l’emperador Lluís II, el papa Joan VIII coronà emperador Carles el Calb a Roma (Nadal del 875). La nova dignitat el portà a combatre els alemanys i fou derrotat pel seu nebot Lluís el Jove a Andernach (876); tornà a Itàlia, després d’haver hagut d’acceptar a la dieta de Quierzy (877), un capitular (capitular de Quierzy) que refermà la tendència hereditària que s’anava insinuant en els càrrecs comtals. L’amenaça alemanya pel Brenner i la revolta a França l’obligaren a tornar a passar els Alps, però morí a Avrieux a l’octubre següent. El succeí el seu fill Lluís II el Tartamut.